Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления





Скачать 267.63 Kb.
НазваниеСпособ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления
страница1/3
Дата публикации08.11.2014
Размер267.63 Kb.
ТипДокументы
100-bal.ru > Журналистика > Документы
  1   2   3






Способ получения радиоолова в состоянии без носителя

и мишень для его осуществления
Изобретение относится к области ядерной технологии и радиохимии, а именно получения и выделения радиоактивных изотопов для медицинских целей. В частности, изобретение касается получения радиоолова (например, 117mSn) в состоянии без носителя, которое перспективно для использования в качестве радиоактивной метки органических соединений и биологических объектов, предназначенных для радиотерапии многих болезней.

Известен способ получения радиоолова 117mSn [L.F. Mausner et al. «Improved Specific Activity of Reactor Produced 117mSn with the Szilard-Chalmers Process», J. Appl. Radiat. Isot., vol. 43, No. 9, pp. 1117-1122, 1992] путем облучения мишени из обогащенного олова 116Sn тепловыми нейтронами и основанный на использовании реакции радиационного захвата нейтрона 116Sn (n, ) 117mSn.

Недостатком способа является то, что максимальная удельная активность радиоолова 117mSn (отношение активности радионуклида к общей массе того же элемента), достигнутая облучением потоком тепловых нейтронов 2,5∙1015 n/(см2∙сек), не превышает 2 Ки/г из-за низких значений сечения радиационного захвата нейтрона 116Sn (n, ) 117mSn.

Известен также способ получения радиоолова 117mSn [Yu.G. Toporov et al. «High Specific Activity Tin-117m Reactor Production at RIAR», Abstracts of the 9th International Symposium on the Synthesis and Applications of Isotopes and Isotopically Labeled Compounds, July 2006, Edinburgh, UK], основанный на использовании реакции неупругого рассеяния нейтронов 117Sn(n,n’)117mSn и включающий облучение мишени из обогащенного стабильного олова 117Sn нейтронами с энергией более 0,1 МэВ, растворение облученного олова и последующее извлечение радиоолова в состоянии без носителя. Поток нейтронов 2∙1015 n/(см2∙сек) позволяет получить удельную активность радиоолова 117mSn до 20 Ки/г на момент окончания облучения.

Недостатком этого способа также является низкая удельная активность радиоолова 117mSn, не позволяющая перейти от паллиативных доз к терапевтическим, тем более, использовать радиоолово 117mSn в радиоиммунотерапии.

Наиболее близким техническим решением является способ получения радиоолова в состоянии без носителя [L.F. Mausner et al. «Nuclear data for production of Sn-117m for biomedical application», J. Radiation Effects, vol. 94, pp. 59-63, 1986], включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишеней, содержащих природную или обогащенную металлическую сурьму, растворение облученной металлической сурьмы и последующее извлечение радиоолова в состоянии без носителя из раствора.

Недостатком способа является то, что облучение такой мишени протонами ведется током не более 0,15 мкА, что не позволяет получать радиоолово 117mSn с большой активностью.

Известна мишень [Yu.G. Toporov et al. «High Specific Activity Tin-117m Reactor Production at RIAR», Abstracts of the 9th International Symposium on the Synthesis and Applications of Isotopes and Isotopically Labeled Compounds, July 2006, Edinburgh, UK], используемая при получении радиоолова, включающая образец металлического обогащенного стабильного олова 117Sn, размещенный в кварцевой капсуле, установленной в алюминиевом контейнере.

Недостатком мишени является то, что облучение потоком нейтронов такой мишени не позволяет получать радиоолово 117mSn с большой удельной активностью.

Известна также мишень [L.F. Mausner et al. «Nuclear data for production of Sn-117m for biomedical application», J. Radiation Effects, vol. 94, pp. 59-63, 1986], используемая при получении радиоолова, включающая, размещенную между медными фольгами, медную подложку, на которую нанесен возгонкой тонкий (1 – 3 мкг/см2) слой металлической сурьмы. Ток протонов при облучении такой мишени не превышал 0,15 мкА, что не позволяет получать радиоолово 117mSn с большой активностью.

Наиболее близким техническим решением является мишень [Курина И.С. и др. Устройство для получения радионуклидов. Патент РФ № 97120413 (11.12.1997), МПК6 G 21 G 1/00, 1/02], включающая облучаемый образец, заключенный в герметичную оболочку.

Задача, на решение которой направлено изобретение, состоит в повышении выхода радиоолова (например, 117mSn) в состоянии без носителя с большой удельной активностью путем облучения толстой (до нескольких сантиметров) сурьмяной мишени высоким (десятки мкА) током пучка заряженных частиц и выделения радиоолова в состоянии без носителя из смеси, в которой сурьма присутствует в количествах десятки-сотни грамм, а также присутствуют в микроколичествах другие мешающие компоненты, в частности, радионуклиды теллура и индия.

Поставленная задача достигается тем, что в способе получения радиоолова в состоянии без носителя, включающем облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишеней, содержащих природную или обогащенную металлическую сурьму, растворение облученной металлической сурьмы и последующее извлечение радиоолова в состоянии без носителя из раствора, в отличие от прототипа перед облучением металлическую сурьму в виде массивного образца заключают в герметичную оболочку, выполненную из стойкого к сурьме материала, облучение производят потоком ускоренных заряженных частиц высокой интенсивности, облученную металлическую сурьму освобождают от оболочки, растворяют в концентрированной кислоте HX, где X = F, Cl или Br, с добавлением концентрированной азотной кислоты в количестве не менее 1:20 от объема кислоты HX. Далее, при отличии концентрации раствора от 9 – 12 моль/л по кислоте HX и 0,3 – 0,9 моль/л по сурьме, полученный раствор доводят до концентрации 9 – 12 моль/л по кислоте HX и концентрации 0,3 – 0,9 моль/л по сурьме упариванием, разбавлением водой или добавлением концентрированной кислоты HX, либо упаривают его досуха и затем растворяют остаток в растворе другой кислоты HX. В полученный раствор добавляют дибутиловый эфир, насыщенный раствором кислоты HX, такой же, что и в растворе сурьмы, с концентрацией равной концентрации кислоты HX в растворе сурьмы, причем соотношение объемов раствора сурьмы и насыщенного кислотой HX дибутилового эфира берут в интервале 1 – 1,5 , полученную смесь интенсивно перемешивают, отстаивают до разделения на водную и органическую фазы, отделяют органическую фазу и в оставшуюся после экстракции сурьмы водную фазу добавляют цитрат натрия (натриевую соль лимонной кислоты) в количестве, при котором концентрация цитрат-ионов в растворе составляет не менее 0,5 моль/л и превышает концентрацию оставшейся в водной фазе сурьмы не менее чем в 5 раз. Далее в полученном растворе нейтрализуют избыток ионов водорода щелочью до достижения величины рН в интервале 4,5 – 6,0 , полученный раствор пропускают через хроматографическую колонку, заполненную гидратированным диоксидом кремния (SiO2 · xH2O), адсорбируют радиоолово в состоянии без носителя на поверхности гидратированного диоксида кремния, а гидратированный диоксид кремния промывают от следов сурьмы и радиоизотопов теллура и индия раствором цитрата натрия с рН в интервале 4,5 – 6,0 и затем водой с добавлением лимонной кислоты до рН в интервале 4,5 – 6,0. Десорбируют радиоолово в состоянии без носителя с гидратированного диоксида кремния минеральной кислотой с содержанием ионов водорода в интервале 5 – 7 моль/л.

При этом монолитный образец сурьмы получают путем нагревания порошка или гранулированного материала из металлической сурьмы в инертной атмосфере до температур 631-700 0С внутри герметичной оболочки или вне ее с последующим помещением внутрь герметичной оболочки, причем массивный образец сурьмы получают в виде монолитного образца толщиной от 2 до 30 мм. В качестве стойкого к сурьме материала герметичной оболочки используют аустенитную высоколегированную сталь и облученную металлическую сурьму освобождают от оболочки путем растворения оболочки в соляной кислоте с концентрацией 8 - 12 моль/л, или в качестве стойкого к сурьме материала герметичной оболочки используют горячекатаный молибден и облученную металлическую сурьму освобождают от оболочки путем растворения оболочки в растворе щелочи с концентрацией 3 - 8 моль/л с добавлением 30%-ного раствора H2O2 в количестве 1:0,5 – 1:2 от объема раствора щелочи, причем снаружи герметичную оболочку из горячекатаного молибдена покрывают защитным слоем из металлического никеля, а при освобождении облученной металлической сурьмы от оболочки предварительно растворяют никелевое покрытие в 0,5 – 2 моль/л азотной кислоте, или в качестве стойкого к сурьме материала герметичной оболочки используют непористый графит, а облученную металлическую сурьму освобождают от оболочки путем механического разрушения оболочки, причем снаружи герметичную оболочку из непористого графита покрывают защитным слоем из металлического никеля, а при освобождении облученной металлической сурьмы от оболочки предварительно растворяют никелевое покрытие в 0,5 – 2 моль/л азотной кислоте.

Кроме того, оставшуюся после экстракции сурьмы водную фазу используют для повторной экстракции сурьмы еще не менее 2 – 4 раз, нейтрализацию избытка ионов водорода щелочью ведут до достижения величины рН в интервале 5,4 – 5,6 , высота слоя гидратированного диоксида кремния в хроматографической колонке находится в пределах от 5 до 15 см, а диаметр – в пределах от 0,5 до 1,5 см, причем хроматографическую колонку заполняют гидратированным диоксидом кремния с размером зерен в интервале 0,05 – 0,4 мм и гидратированный диоксид кремния промывают от следов сурьмы и радиоизотопов теллура и индия раствором цитрата натрия объемом 20 – 70 мл с рН в интервале 5,4 – 5,6 и водой объемом 30 – 100 мл с добавлением лимонной кислоты до рН в интервале 5,4 – 5,6 , при этом растворы пропускают через хроматографическую колонку со скоростью 0,1 - 3 мл/мин, а десорбцию производят раствором минеральной кислоты объемом 5-20 мл, причем полученный десорбат используют для повторной хроматографической очистки еще не менее 1 – 2 раз.

Поставленная задача достигается также тем, что в мишени для реализации способа получения радиоолова в состоянии без носителя, включающей облучаемый образец, заключенный в герметичную оболочку, в отличие от прототипа, облучаемый образец выполнен в виде массивного монолитного образца металлической сурьмы толщиной от 2 до 30 мм, герметичная оболочка выполнена из стойкого к сурьме материала, причем герметичная оболочка размещена в потоке охлаждающей жидкости.

При этом герметичная оболочка может быть выполнена из аустенитной высоколегированной стали с толщиной стенок со стороны входа и выхода пучка в пределах от 50 до 300 мкм, или из горячекатаного молибдена с толщиной стенок со стороны входа и выхода пучка в пределах от 50 до 300 мкм, причем поверх герметичной оболочки из горячекатаного молибдена выполнен защитный слой из металлического никеля, толщина которого находится в пределах от 20 до 60 мкм, или герметичная оболочка может быть выполнена из непористого графита с толщиной стенок со стороны входа и выхода пучка в пределах от 0,5 до 1,5 мм, причем поверх герметичной оболочки из непористого графита выполнен защитный слой из металлического никеля, толщина которого находится в пределах от 20 до 60 мкм.

Сущность изобретения поясняется схемой на Фиг.1, на которой изображена последовательность операций, выполняемых при получении радиоолова без носителя, а также прилагаемыми рисунками, на которых схематически показан общий вид предпочтительных вариантов реализации мишени.

На Фиг.2 показан пример конструкции мишени с оболочкой из аустенитной высоколегированной стали, использовавшейся при облучении на линейном ускорителе протонов, где

1 – корпус оболочки;

2 – монолит металлической сурьмы;

3 – входное окно;

4 – выходное окно;

5 – крышка.
На Фиг.3 показан пример конструкции мишени с оболочкой из горячекатаного молибдена, использовавшейся при облучении на линейном ускорителе протонов, где

1 – корпус оболочки;

2 – монолит металлической сурьмы;

3 – входное окно;

4 – выходное окно.

На Фиг.4 показан пример конструкции мишени с оболочкой из непористого графита, использовавшейся при облучении на линейном протонов ускорителе, где

1 – корпус оболочки;

2 – монолит металлической сурьмы;

3 – входное окно;

4 – выходное окно;

5 – графитовая крышка.

На Фиг.5 представлены результаты сорбции радиоолова из цитратного раствора при различных значениях рН: а – 4,5; б – 5,5; в – 6,0 и десорбции радиоолова раствором 6 моль/л HCl.

Осуществление заявленного способа получения радиоолова в состоянии без носителя и мишени для его реализации поясняется следующими примерами.
Пример 1.

В атмосфере газообразного азота, чтобы избежать окисления сурьмы при последующем нагревании, порошок металлической сурьмы засыпают в две оболочки 1 шириной 17 мм (Фиг.2) из аустенитной высоколегированной стали через крышку 5. Обе мишени нагревают и выдерживают в течение 15 минут – одну при температуре 720 0С, другую при 645 0С. Нагрев первой оболочки 1 вызывает разрушение тонких окон 3 и 4 мишени (толщиной 125 мкм), поскольку жидкая сурьма взаимодействует с железом и другими компонентами стали и скорость взаимодействия резко возрастает при температурах выше 700 0С. Вторую оболочку вновь заполняют порошком металлической сурьмы и нагревают для получения монолита 2 металлической сурьмы. Толщина монолита 2 металлической сурьмы определялась размерами оболочки 1 и составила 17 мм. После остывания оболочку 1 герметизировали пробкой 5 на резьбе. Оболочка из аустенитной высоколегированной стали не нуждается в дополнительном покрытии никелем, чтобы защитить материал оболочки от воздействия продуктов радиолиза охлаждающей воды во время облучения пучком высокой интенсивности, при котором интенсивно идет радиолиз.

Мишень, содержащую 60 г сурьмы, облучают на линейном ускорителе протонов ИЯИ РАН на пучке протонов с током 25 мкА в течение суток в диапазоне энергии протонов 74 - 110 МэВ. Угол пучка протонов к входному окну 3 мишени составлял 65. При этом эффективная толщина монолитного образца 2 металлической сурьмы была равна 19 мм. На момент окончания облучения было получено 160 мКи 117mSn, при этом не наблюдали никаких следов разрушения мишени. В случае необходимости возможна наработка больших активностей 117mSn при более длительном облучении.

В ходе химической переработки входное 3 и выходное 4 окна и тонкие стенки оболочки 1 растворяют в 200 мл концентрированной 36% (массовых) HCl в течение 17-18 часов. При этом облученная сурьма в HCl не растворяется. Затем монолитный образец 2 металлической сурьмы освобождают от остатков оболочки 1, промывают HCl и переносят в емкость для растворения сурьмы. Сурьму растворяют в 250 мл концентрированной HCl с постепенным добавлением (~ 1/7 объема) HNO3 с концентрацией 56 масс.% в течение нескольких часов. Поддерживают низкую скорость растворения, чтобы избежать перегрева раствора и избытка газовыделения. Затем полученный раствор осторожно упаривают с целью уменьшения его объема, удаления следов азотной кислоты и достижения концентрации по сурьме 0,3-0,9 моль/л. При концентрации сурьмы выше 0,9 моль/л коэффициенты последующей экстракции падают, а использование более разбавленных растворов, чем 0,3 моль/л по сурьме, ведет к неоправданному росту объема раствора, что технически затрудняет проведение процесса. Конечный объем рабочего раствора сурьмы составил 160-170 мл, pH ~ 8.

Концентрацию HCl в рабочем растворе доводят до 10 M, при этом его объем увеличивается до 360-370 мл. Насыщают дибутиловый эфир соляной кислотой путем энергичного встряхивания равных объемов дибутилового эфира и 10 моль/л HCl в течение 5 минут и добавляют в рабочий раствор сурьмы. При использовании более низкой кислотности ухудшается экстракция сурьмы, а более концентрированная кислота вызывает рост соэкстракции олова. Для проведения экстракции берут равные объемы водной и органической фаз. Проводят 5 стадий экстракции. Меньшее число (меньше 3-х) стадий экстракции значительно ухудшает очистку от сурьмы, а увеличение числа стадий приводит к большим потерям олова и удлинению переработки, а очистка улучшается незначительно. Время каждой стадии экстракции (при интенсивном барботировании воздухом) составляло 5 минут. Полное разделение фаз, полноту которого контролируют визуально, продолжают 30 минут.

К раствору после экстракции (водной фазе) добавляют цитрат натрия Na3Cit столько, чтобы получить концентрацию цитрат-ионов равную 0,5 моль/л. Затем раствор нейтрализуют с помощью NaOH до pH = 5,5. При более низких рН существенен проскок олова, а при более высоких протекает частичная сорбция сурьмы, которая впоследствии десорбируется вместе с оловом, загрязняя конечный продукт (Фиг.5). Проводят две последовательные хроматографические очистки на колонках, заполненных силикагелем (гидратированный SiO2). Радиоолово сорбируется на колонке, в то время как сурьма и радиоизотопы теллура и индия – нет. Обычно достаточно 2-3 стадий хроматографической очистки, увеличение их числа ведет к росту потерь продукта. Оптимальный диапазон скоростей пропускания растворов через хроматографическую колонку найден 0,1-3 мл/мин. Более медленное пропускание не оправдано технологически (удлиняет процесс), а более быстрое вызывает проскок радиоолова. Первую колонку заполняют сорбентом с размером гранул 0,2 - 0,4 мм, вторую – 0,05 - 0,125 мм. Высоту и диаметр первой колонки берут равной 15 и 1,5 см, второй – 5 и 0,5 см, соответственно. Каждую колонку промывают последовательно 20 мл 0,5 моль/л раствора цитрата натрия и 30 мл воды, подкисленной лимонной кислотой. Значения рН обоих промывных растворов устанавливают равными 5,5. Наконец, десорбируют 117mSn с каждой колонки с помощью 10 мл 6 моль/л HCl.

Выделенный в результате продукт 117mSn имеет следующие параметры (на дату  21 день после окончания облучения):

  • Радионуклидная чистота > 99,8% (без учета 113Sn)

  • Удельная активность 1400 Ки / г Sn

  • Примесь 113Sn 25%

  • Примесь других радионуклидов (Бк/Бк 117mSn):

118Te - 1,1∙10-3

119mTe - 4,1∙10-4

121mTe - 1,4∙10-4

120mSb - < 10-5

124Sb - < 4∙10-6

111In - < 10-5

  • Содержание стабильной сурьмы < 4 мкг/мл.

  1   2   3

Добавить документ в свой блог или на сайт

Похожие:

Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconСпособ получения пресервов
Изобретение позволит получить продукт с приятными вкусовыми свойствами и консистенцией, обладающий повышенной биологической ценностью,...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconМетод получения порошков
Порошки- исходное сырье пм- не являются в большинстве случаев материалами, встречающимися в природе в свободном состоянии, а представляют...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconСпособ определения содержания левомицетина в пищевых продуктах и сорбент для его осуществления

Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconСпособ мамаева а. И. Преобразования химической энергии в электрическую...

Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconПатент на изобретение №2258639 «Способ воздушного старта беспилотных...
...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconПатентам и товарным знакам (19)
Способ снижения уровня колебаний давления жидкости в потоке, обтекающем объект, и устройство для его осуществления
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconСпособ получения сорбента цезия
Н. Отделяют образовавшийся осадок. Подвергают его очистке и обезвоживанию. Используют аналог природного микроклина с крупностью частиц...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconКриптографические средства с древнего времени
Существовали три основных способа защиты информации. Первый способ предполагал чисто силовые методы охрана документа (носителя информации)...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconСпособ получения мембран на основе оксида алюминия
Способ получения мембран на основе оксида алюминия осуществляют следующим образом. Подготовленный образец алюминия подвергают первичному...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconСодержание. Алхимия роль Алхимии знаменитые Алхимики создание химической...
...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconЗадача любого проекта- дать ответ на проблемный вопрос и всесторонне осветить ход его получения
Также существует типологизация проектов, без учёта которой не добиться желаемого результата. В условиях существующей реальности метод...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconСпособ получения пеностекла

Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconМетодическая разработка по теме: «Наблюдение как способ получения...
«Наблюдение как способ получения ответов на вопросы о природе. Как мы наблюдаем?»
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconКакова роль грамматических навыков в системе формирования иноязычной...
Для получения отметки «5» необходимо набрать 12-14 баллов. Для получения отметки «4» необходимо набрать 10-11 баллов. Для получения...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconДеньги это любовь, или То, во что стоит верить. Том 1
А хотел я найти такой способ создания желанного жизненного опыта, который бы работал очень легко и без пробежек в полнолуние с ногой,...
Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления iconПрограмма по формированию навыков безопасного поведения на дорогах...
А хотел я найти такой способ создания желанного жизненного опыта, который бы работал очень легко и без пробежек в полнолуние с ногой,...


Школьные материалы


При копировании материала укажите ссылку © 2013
контакты
100-bal.ru
Поиск