Зависимость интенсивности потока гамма-квантов, прошедших через поглотитель, от скорости источника называется мессбауэровским спектром поглощения.
Радиоактивный источник представляет собой радиоактивные ядра с большим периодом полураспада Т1/2, введенные в твердотельную матрицу. В результате ядерных превращений (К-захвата, - или -распада) и последующего каскада гамма-переходов происходит образование ядра в возбужденном состоянии I1, которое является начальным состоянием мессбауэровского гамма-перехода. Гамма-кванты, испускаемые при переходе I1 I0, резонансно поглощаются в поглотителе. Схемы распада радиоактивных источников для мессбауэровских ядер 57Fe и 119Sn приведены на рис.6.
Рис.6 Схемы радиоактивного распада мессбауэровских источников 57Co и 119mSn. Мессбауэровские гамма-переходы обозначены м, - коэффициент конверсии, ЕС - обозначает электронный захват.
Твердотельная матрица выбирается из условия, чтобы вероятность излучения без отдачи fs была по возможности максимальной. Кроме того, обычно выбирается немагнитная матрица, в которой исследуемые ядра занимают кристаллические положения с кубической симметрией. В этом случае спектр излучения, отвечающий мессбауэровскому переходу, содержит одиночную линию с шириной, близкой к естественной, и широкий фон, обусловленный квантами, излучение которых сопровождается рождением или поглощением фононов.
Резонансный поглотитель представляет собой тонкий диск, изготовленный из исследуемого материала. Поглотитель должен содержать ядра мессбауэровского изотопа в основном состоянии. Поглотитель характеризуется эффективной толщиной tэф, которая определяет силу резонансного поглощения:
tэф = 0fand (6)
где fa - вероятность эффекта Мессбауэра для материала поглотителя, n - число резонансных ядер в единице объема поглотителя, d - толщина поглотителя, 0 - сечение резонансного поглощения, которое зависит от энергии гамма-кванта, спинов I0 основного и I1 возбужденного ядерных уровней, времени жизни возбужденного состояния и коэффициента конверсии. Значения 0 можно найти в соответствующих справочниках [2,5].
Как правило, в эксперименте используют «тонкие» поглотители, для которых tэф<1. В этом случае линии мессбауэровского спектра сохраняют лоренцову форму (см. далее) и не испытывают дополнительного уширения.
Мессбауэровский вибратор обеспечивает движение р/а источника. В исследованиях применяются электродинамические вибраторы. Мессбауэровский вибратор обеспечивает очень высокую точность и стабильность заданного закона движения. Как правило, применяется равноускоренное движение, при котором скорость линейно меняется в зависимости от времени. При этом движение вибратора синхронизировано с временной разверткой многоканального анализатора, куда поступают импульсы, зарегистрированные детектором. В результате каждому каналу многоканальной памяти анализатора соответствует определенная скорость движения р/а источника, а регистрируемый спектр представляет собой зависимость числа прошедших через поглотитель гамма-квантов от скорости движения источника, т.е. мессбауэровский спектр.
Положительной скоростью принято считать движение, при котором происходит сближение источника и поглотителя. Используя соотношение (3) для допплеровского сдвига, нетрудно установить цену канала в энергетических единицах.
Гл III. Мессбауэровские спектры.
Форма линии мессбауэровского спектра.
Важную роль в спектроскопии играет форма спектральной линии. В реальных условиях любой источник (поглотитель) излучения (ядро, атом, молекула) находится в среде. Внешние возмущающие поля приводят к изменению формы линии и ее параметров - положения, амплитуды, ширины. Эти параметры являются важным источником информации о свойствах среды.
Изолированный затухающий осциллятор излучает линию в узком спектральном интервале. Контур линии описывается формулой
 (6)
где Е0 - энергия в максимуме интенсивности, соответствующая энергии перехода, а Г - ширина линии (ширина на половине высоты). Выражение (6) описывает так называемую лоренцеву форму линии, а ширина ее Г - естественную ширину. Другой случай соответствует ситуации, когда осциллятор с одной стороны и приемное устройство излучения с другой подвергаются случайным, статистически независимым возмущениям. Форма линии в этом случае гауссова
I(E) exp(-E2/22) (7)
Если, например, приемным устройством служит фотоумножитель, то его шумы приводят к изменению формы линии источника (она становится гауссовой) и значительному увеличению ее ширины.
На рис.7 приведены линии обеих форм.
Рис.7 Лоренцева (2) и гауссова (1) формы спектральных линий.
Форма линии, как функция энергии, для радиоактивного источника и поглотителя в эффекте Мессбауэра является лоренцевой. При этом существенно, что, как указывалось выше, Мессбауэровский спектр, представляет зависимость числа импульсов от скорости. Как показывают расчёты, для тонких поглотителей форма линии не изменяется, оставаясь лоренцевой для скоростного спектра. Месбауэровский спектр в этом случае описывается следующей формулой:
I(v) =  (8)
где N - счет при больших скоростях движения, когда резонансное поглощение отсутствует, - амплитуда линии. = Кfstэф, здесь К - доля мессбауэровских гамма-квантов, соответствующих переходу I1=3/2 I0=1/2, fs - вероятность эффекта Мессбауэра в материале источника, tэф - эффективная толщина поглотителя, Г=Гs + Га (Гs - ширина линии испускания, Га - ширина линии поглощения).
Таким образом, для тонкого поглотителя линия мессбауэровского спектра имеет ширину, равную сумме ширин линии испускания источника и линии поглощения поглотителя, т.е. удвоенной естественной ширине мессбауэровского уровня.. Характерный вид мессбауэровского спектра с одиночной линией изображен на рис.8.
Амплитуда линии, , пропорциональна произведению вероятностей эффекта мессбауэра в источнике и поглотителе и пропорциональна толщине поглотителя. Однако, такая зависимость выполняется только для тонкого поглотителя, когда tэф<<1. При увеличении толщины поглотителя ширина линии возрастает, а форма линии отклоняется от лоренцевой. Измерения мессбауэровских спектров со сложной СТ структурой обычно проводят с «тонкими» поглотителями (tэф<<1), для которых представление формы линии лоренцевой функцией остается достаточно хорошим приближением.
3.2. Сверхтонкая структура мессбауэровских спектров 57Fe.
Взаимодействия ядра с электронной оболочкой атома (сверхтонкие взаимодействия) вызывают сдвиг и расщепление линии мессбауэровского спектра. В данном разделе будет рассмотрена структура мессбауэровских спектров для 3-х основных типов сверхтонких взаимодействий. Для конкретности будут рассмотрены спектры наиболее популярного мессбауэровского изотопа 57Fe, у которого гамма-переход происходит между ядерными уровнями 3/21/2. Основные ядерные параметры 57Fe приведены в таблице 2. В разделе будут рассмотрены мессбауэровские спектры для стандартной методики эксперимента, когда р/а источник имеет одиночную мессбауэровскую линию, а предметом исследования является СТ структура ядер 57Fe в поглотителе.
Таблица 2. Основные ядерные характеристики мессбауэровского изотопа 57Fe.
Е - энергия гамма-перехода, - коэффициент внутренней конверсии гамма-перехода, 0 - максимальное сечение резонансного поглощения, (R12 - R02)/R02 - изменение радиуса ядра, (I0=1/2) и (I1=3/2) - ядерные магнитные моменты основного и первого возбужденного состояний, соответственно, Q(I1=3/2) - квадрупольный момент ядра в 1-ом возбужденном состоянии.
Е, кэВ
|
|
0, см2
|
(R12 - R02)/R02
|
(I0=1/2), N
|
(I1=3/2), N
|
Q(I1=3/2)
См2
|
14,41
|
8,2
|
2,56 10-18
|
-3,6 10-7
|
0,0906
|
-0,1553
|
+0,21 10-24
|
Необходимо подчеркнуть, что теория сверхтонких взаимодействий сложна и в рамках данной задачи будут приводиться лишь конечные результаты расчетов. В приложении к задаче даны более расширенные объяснения.
3.3.1 Изомерный сдвиг.
Атомное ядро находится в поле окружающих его электронов. Энергию их электростатического зваимодействия можно вычислить, рассматривая однородно-заряженное сферическое ядро, находящееся в облаке своих s электронов.
Изменения плотности s-электронов, которое может возникнуть, например, вследствие изменения валентности, приводят к изменениям электростатического взаимодействия и, как следствие, к сдвигу ядерных уровней.
Это взаимодействие, по аналогии с квадрупольным взаимодействием, можно назвать монопольным электрическим взаимодействием.
Однако, обычно используется термин "изомерный сдвиг", так как эффект зависит от разности радиусов ядра в основном и изомерном (возбужденном) состоянии. Иногда также используется термин “химический сдвиг”.
Этот сдвиг пропорционален произведению электронной плотности в области ядра (0) на разность квадратов средних радиусов ядра для возбужденного и основного состояний, 2>= R12 - R02. В ядре 57Fe для уровней I1 = 3/2 и I0 = 1/2 02>=-3,6 10-7, (R12 - R02)/ R02= -3,6 10-7.
В мессбауэровской спектроскопии абсолютные энергии гамма-переходов не измеряются; измеряется лишь разность между энергиями перехода в источнике и поглотителе. Если источник и поглотитель изготовлены из различных веществ, то электронные плотности на ядрах мессбауэровского изотопа, как правило, также отличаются. В результате энергии гамма-переходов в источнике и поглотителе будут различны, и максимум резонансного поглощения будет наблюдаться при некоторой доплеровской скорости, компенсирующей различия в энергиях гамма-переходов (рис.8). Разница в энергии гамма-переходов для различных веществ является изомерным сдвигом, IS. Величина изомерного сдвига дается следующим выражением:
IS = Ea-Es = (2/3) Ze2[a(0)-s(0)][R12-R02] (8)
где a(0) и s(0) - электронные плотности в области ядра для поглотителя и источника соответственно, eZ – заряд ядра.
Рис.8 Изомерный сдвиг (IS) мессбауэровской линии.
На спектре показаны основные параметры линии:
N - счет вне резонанса, А - амплитуда линии, Г - ширина линии.
Изомерный сдвиг может измеряться либо в энергетических единицах, либо в единицах скорости. Для ядер 57Fe диапазон изменения изомерного сдвига составляет около 5 мм/с. При естественной ширине мессбауэровской линии 57Fe, равной 0,194 мм/с это дает возможность тонкой градации изменений электронной плотности на ядре.
Для ядер 57Fe отношение (R12 - R02)/R02 меньше нуля, поэтому увеличение электронной плотности на ядре в поглотителе смещает мессбауэровскую линию в область меньших энергий (изомерный сдвиг уменьшается), и наоборот, уменьшение электронной плотности ведет к увеличению величины изомерного сдвига.
Измерение изомерного сдвига имеет важное значение в физике твердого тела, химии, биологии и в других областях благодаря высокой чувствительности электронной плотности в области ядра к особенностям электронной структуры вещества. По величине изомерного сдвига можно судить об эффективном заряде ионов, характере химических связей атомов, исследовать фазовый состав твердых тел, изучать кинетику фазовых переходов и химических реакций и т.д.
3.3.2 Квадрупольная структура.
Квадрупольная структура определяется электрическим взаимодействием квадрупольного момента ядра Q с градиентом электрического поля (ГЭП), создаваемого в области ядра окружающими электронами.
Электрическое квадрупольное СТ взаимодействие вызывает расщепление линии мессбауэровского спектра и приводит к образованию так называемого квадрупольного дублета. На рис.9 приведены СТ структура ядерных уровней 57Fe и вид мессбауэровского спектра.
Расстояние между линиями (компонентами) квадрупольного дублета ЕQ равно расщеплению уровня I1=3/2. Для аксиально-симметричного тензора ГЭП ЕQ равно:
ЕQ= (9)
где eq - zz-компонента тензора ГЭП, Q - квадрупольный момент ядра (для ядра 57Fe Q(I1=3/2) = 0,21 10-24 см2).
Измерения электрических квадрупольных взаимодействий имеют такое же важное значение в физике твердого тела, химии и т.д., как и измерения изомерного сдвига. Градиент электрического поля на ядре непосредственно связан с состоянием электронной оболочки атома, кристаллической симметрией и характером химической связи.
Вместе с тем точные расчеты изомерных сдвигов и квадрупольных расщеплений являются крайне сложной задачей. Такие расчеты предполагают точное вычисление волновых функций электронов как внешних, так и внутренних оболочек. В самое последнее время за рубежом разработано несколько компьютерных программ, в которых изомерные сдвиги и градиенты электрического поля на ядрах рассчитываются «из первых принципов». Используя наиболее совершенные компьютеры, удалось достичь удовлетворительного согласия между расчетом и экспериментальными данными. Однако, с точки зрения применения мессбауэровской спектроскопии в исследованиях новых материалов, значение данных весьма ограничено, поскольку они предполагают расчет параметров СТ взаимодействий, исходя из известных электронных свойств материала, в то время как в эксперименте ставится обратная задача.
При интерпретации экспериментальных данных обычно используются эмпирические закономерности, полученные в результате анализа накопленного экспериментального материала.
Рис.9 Квадрупольное СТ расщепление ядерных уровней 57Fe и характерный вид мессбауэровского спектра (квадрупольный дублет).
3.3.3 Магнитная сверхтонкая сверхтонкая структура.
Магнитная сверхтонкая структура возникает вследствие взаимодействия дипольного магнитного момента ядра  с магнитным полем на ядре, создаваемым электронами собственного атома. Поскольку собственный магнитный момент ядра, как и у электронов, всегда связан со спином, то состояния ядра, для которых спин равен нулю, не имеют магнитного момента.
Гамильтониан взаимодействия имеет вид:
 ;
а энергии уровней равны
 (10)
где  - ядерный магнетон,  - спин ядра, g(I) - гиромагнитное отношение, обычно называемое ядерным g-фактором, а mI – проекция спина ядра на направление магнитного поля  .
Поскольку число возможных значений mI , как видно из (10), равно 2I+1, то каждый энергетический уровень расщеплется на 2I+1 компоненты.
Магнитное СТ взаимодействие полностью снимает вырождение ядерных уровней и приводит к формированию магнитного секстета в мессбауэровских спектрах 57Fe. На рис.10 изображена структура ядерных уровней и магнитный секстет в мессбауэровском спектре 57Fe.
Магнитное СТ поле, Hст, расщепляет основное состояние I0 = 1/2 на два магнитных подуровня и возбужденное состояние I1 = 3/2 - на 4 подуровня (см. приложение) Поскольку ядерные магнитные моменты уровней I0 и I1 имеют противоположные знаки ((I0=1/2)=+0,0906 N и (I1=3/2)=-0,1553N), порядок расположения магнитных подуровней противоположный.
В соответствии с правилами отбора (m=1,0) в мессбауэровском спектре наблюдается 6 линий. Компоненты магнитного секстета принято нумеровать слева направо от 1 до 6. Энергия (скорость) i-ой компоненты, рассчитанная от центра спектра, который определяется изомерным сдвигом, дается следующим выражением:
 (11)
где mi и mf - магнитные квантовые числа начального и конечного ядерных подуровней, соответственно; gi - g-фактор i-ой компоненты секстета.
Расстояния между 1 и 2, 2 и 3, 4 и 5, 5 и 6 компонента секстета одинаковы и равны расстоянию между магнитными подуровнями 1-го возбужденного состояния (см рис.10).
Рис.10 Магнитная СТ структура ядерных уровней 57Fe и характерный вид мессбауэровского спектра. Расположение подуровней соответствует разным знакам магнитных моментов основного (I=1/2) и возбужденного (I=3/2) состояний. Стрелками показаны разрешенные гамма-переходы.
Мы рассмотрели в достаточно простых случаях лишь три наиболее характерных примера СТС мессбауэровских спектров. Из полученных формул видно, что они состоят из двух сомножителей – ядерного и электронного (характеризующего не только оболочку данного атома, но и свойства среды).
Таким образом, для определения сдвигов или расщеплений наобходимо один из факторов получить в другом эксперименте (или вычислить).
Ниже в лабораторной работе мы изучим магнитную структуру СТС.
Гл IV Учебный лабораторный комплекс Мессбауэровский спектрометр (УЛК МС).
Учебный лабораторный комплекс УЛК МС представляет собой действующую модель мессбауэровского спектрометра, обеспечивающую выполнение всех режимов работы спектрометра и функционально не отличающуюся от своих прототипов - научных установок. УЛК МС состоит из прибора-модели и персонального компьютера. Компьютер управляет прибором, включая и выключая различные блоки установки, выводит на экран по команде спектры различных элементов, предлагает пользователю математический инструмент для обработки спектров и методический аппарат для выявления физических закономерностей, полученных в результате эксперимента.
Приборная часть.
Спектрометр-модель.
Основные блоки модели:
Мессбауэровский вибратор с установленным р/а источником Co-57 в Rh (модель).
Электронный блок движения вибратора.
Дисковый держатель мессбауэровских поглотителей с механическим приводом.
Фотоэлектронный умножитель (ФЭУ) с кристаллом NaI(Tl) и с блоком питания ФЭУ (модель).
Жидкокристаллический индикатор поглотителя.
Рис.12 Спектрометр УЛК МС.
На рис.12 представлена фотография прибора. Под стеклянной панелью видны основные узлы спектрометра: вибратор, диск с поглотителями, ФЭУ, ручка поворота диска сменных поглотителей.
На передней панели прибора имеется индикатор, указывающий название образца, кнопки со световыми диодами-индикаторами для включения различных узлов прибора и кнопка включения питания установки. Сигналы со спектрометра передаются в компьютер через последовательный порт.
Программно-компьютерное обеспечение.
Основные функции компьютера:
Обеспечивает управление различными режимами спектрометра.
Выполняет функции многоканального анализатора импульсов (спектр моделируется с помощью программы Mos.exe).
Осуществляет математическую обработку спектров и анализ полученных данных.
Содержит необходимый справочный материал.
Содержит методическое описание задачи.
В настоящей работе компьютер моделирует следующие режимы многоканального анализатора импульсов:
а) выполняет усиление импульсов,
б) выполняет амплитудную дискриминацию импульсов "снизу" и "сверху",
в) обеспечивает режим амплитудного анализа импульсов (512) каналов,
г) обеспечивает режим временного анализа импульсов,
д) отображает накопление спектра на экране компьютера.
4.1.2.1 Основные режимы работы многоканального анализатора импульсов.
В лабораторной работе моделируется работа многоканального анализатора импульсов (512 каналов). Анализатор обеспечивает выполнение 2-х основных режимов работы: режим амплитудного анализа и режим временного анализа.
В режиме амплитудного анализа каждому каналу памяти ставится в соответствие определенная амплитуда импульса ( амплитуды от 0 до 5 В). При поступлении импульса на вход анализатора производится определение амплитуды импульса, и затем в канал памяти с номером, соответствующим данной амплитуде, добавляется единица. Таким образом, номер канала соответствует амплитуде импульса, а содержимое канала - числу зарегистрированных импульсов. Измеренный спектр представляет собой распределение импульсов по амплитудам (амплитудный спектр). Поскольку амплитуда импульса пропорциональна энергии гамма-квантов, то амплитудный спектр представляет собой энергетический спектр излучения. В английской научной литературе используется более точный термин "Pulse height spectrum".
В режиме временного анализа определяется не амплитуда, а время прихода импульса. Каждому каналу памяти приводится в соответствие определенный интервал времени, например, 1-му каналу соответствует интервал от 0 до , 2-му каналу - интервал - 2 и т.д. Длительность интервала (время открытия канала) устанавливается, исходя из условий эксперимента. Начало временного отсчета задается стартовым сигналом. При поступлении импульса на вход анализатора единица добавляется в тот канал памяти, который является открытым в момент прихода импульса. Таким образом, измеренный спектр представляет собой распределение импульсов по времени регистрации.
В мессбауэровском эксперименте временная развертка анализатора синхронизирована с движением мессбауэровского вибратора. Вибратор движется в режиме постоянного ускорения. В первую половину периода (время от 0 до Т/2) скорость вибратора изменяется от максимальной отрицательной скорости (-Vmax) до максимальной положительной скорости (+Vmax). Во второй половине периода (время от Т/2 до Т) скорость изменяется в обратном направлении от +Vmax до -Vmax. Стартовый сигнал запускает анализатор в момент времени, соответствующий максимальной отрицательной скорости вибратора. Интервал выбирается таким образом, чтобы полная длительность временной развертки анализатора равнялась периоду колебаний вибратора. При равноускоренном движении вибратора номера каналов анализатора соответствуют линейной шкале скоростей, и измеренный таким образом спектр представляет собой зависимость числа зарегистрированных импульсов от скорости движения вибратора. Следует подчеркнуть, что за один период регистрируется два зеркально симметричные спектра от максимально отрицательной -Vmax скорости слева через нуль к максимально положительной, +Vmax затем от +Vmax через нуль опять к максимально отрицательной -Vmax.
На Рис.13 изображён закон изменения скорости вибратора и соответствие каналов анализатора скорости движения вибратора.
Рис.13 а) Зависимость скорости вибратора от времени t. б) Соответствие скорости вибратора каналам анализатора.
Движение вибратора характеризуется тремя величинами: номером канала анализатора, отвечающего нулевой скорости в левой половине спектра i01 , номером канала с нулевой скоростью в правой половине спектра i02 и величиной скорости, приходящейся на один канал анализатора, V. Скорость движения вибратора принято измерять в мм/с. Размерность V – мм/с (канал). Скорость в i-ом канале даётся следующим соотношением:
Vi = V (i – i01) для левой половины спектра
Vi = - V (i – i02) для правой половины спектра
Описание экрана компьютера.
Экран компьютера выполняет три основные функции: 1) демонстрирует процесс набора спектров и их обработку, 2) содержит инструменты управления экспериментом и обработки результатов, 3) предлагает конкретную информацию по методам и результатам работы. Для реализации этих функций экран разделен на несколько частей. Верхняя полоса - инструментальная, на ней размещены кнопки управления, снабженные всплывающими окнами. Ниже приводятся назначения кнопок.
|
Меню программы
|
|
Настройка параметров для набора спектра
|
|
Запустить набор спектра
|
|
Остановить набор спектра
|
|
Стереть спектр
|
|
Увеличить масштаб оси ординат (Y)
|
|
Уменьшить масштаб оси ординат (Y)
|
|
Открыть Мессбауэровский спектр
|
|
Сохранить Мессбауэровский спектр
|
|
Печать результатов
|
|
Контекстно-зависимая справка
|
Основную часть экрана занимает окно демонстрации набора спектра и его обработки. По оси абсцисс откладываются номера каналов, а по оси ординат - число зарегистрированных -квантов (импульсов). На синей полосе указываются данные положения маркера.
Выбор необходимых параметров производится через диалоговые окна.
Экраны экспериментальной части (набор спектров) и обработочной части (математическая обработка записанного спектра) отличаются друг от друга. На экране обработочной части слева имеется ряд кнопок, предназначенных для проведения полного цикла математической обработки. Внизу, непосредственно под шкалой каналов, отводится полоса, в которой приводятся результаты математического варьирования параметров теоретического спектра в виде величины модуля разностного сигнала Yi в каждом канале.
Существенной частью экрана является информационная строка i , в которой предлагается краткая подсказка или информация на данный момент.
На рис.14 изображен один из рабочих экранов задачи.
Рис.14 Расположение инструментов управления на экране.
4.1.2.3.Меню программы
Блок схема спектрометра
Регистрация амплитудного спектра
Измерение мессбауэровского спектра
Обработка результатов эксперимента
Выход
4.2. Экспериментальное изучение сверхтонких взаимодействий.
Целью работы является:
Изучение принципов работы мессбауэровского спектрометра,
Получение практических навыков настройки спектрометра,
Измерение мессбауэровских спектров на ядрах Fe-57,
Изучение основ математической обработки мессбауэровских спектров методом наименьших квадратов и интерпретации полученных данных.
Содержание работы.
Настройка гамма-тракта спектрометра. Набор амплитудных спектров радиоактивного источника (р/а) Co-57.
Набор мессбауэровского спектра ферроцианида калия (изомерный сдвиг). Форма мессбауэровской линии.
Набор и изучение мессбауэровского спектра -Fe. Магнитное сверхтонкое взаимодействие.
4.2.1. Настройка гамма-тракта спектрометра и набор амплитудного спектра.
Гамма-спектр источника Со-57 содержит наряду с мессбауэровской линией с энергией 14,4 кэВ также ряд других линий. Это, прежде всего, каскадные гамма-кванты, возникающие при распаде ядер Со-57, имеющие энергии 123 кэВ и 137 кэВ (см. схему распада, рис.6). Кроме того, в спектре присутствует рентгеновское излучение Fe (6,4 кэВ) и рентгеновское излучение других атомов, входящих в состав источника и мессбауэровского поглотителя, а также сильный пик шума установки в начальных каналах. Очевидно, что регистрация квантов излучения, не отвечающих мессбауэровскому гамма-переходу, ведет к уменьшению экспериментально наблюдаемого эффекта резонансного поглощения. Настройка гамма-тракта состоит в подборе коэффициента усиления и порогов амплитудной дискриминации (сверху и сниху) таким образом, чтобы преимущественно регистрировались гамма-кванты с энергией 14,4 кэВ, соответствующие мессбауэровскому гамма-переходу.
В прототипе настоящей модели для регистрации гамма-излучения используется ФЭУ с тонким (0,1 мм) кристаллом NaI(Tl). Использование тонкого кристалла NaI(Tl) приводит к нелинейности энергетической шкалы в области больших энергий. Положения пиков в амплитудном спектре, отвечающих поглощению гамма-квантов 123 и 137 кэВ, оказываются сильно сдвинутыми в область меньших энергий. Эти пики носят название "пиков вылета" и возникают вследствие неполного поглощения энергии гамма-квантов в тонких кристаллах NaI(Tl) [11].
Для введения необходимых параметров следует открыть диалоговое окно "гамма тракт", ввести параметры и запустить набор . На рис.15 представлен амплитудный спектр. В диалоговом окне для дискриминации нужного пика указываются каналы обрезания спектра слева и справа. Выделенный пик показан на рис.16.
Рис. 15 Амплитудный спектр.
Рис. 16 Мессбауэровский пик.
Поскольку амплитуда электрического импульса (не путать с амплитудой спектральной линии, т.е. с интенсивностью спектральной линии), поступающего с фотоумножителя пропорциональна номеру канала, то с изменением коэффициента усиления гамма-тракта изменяется и номер канала, в который приходит импульс одной и той же энергии, т.е. изменяется масштаб по оси абсцисс. При уменьшении коэффициента усиления масштаб уменьшается и можно наблюдать спектр в широком диапазоне от нуля до сотен кэВ. Для наблюдения области в несколько десятков кэВ наиболее удобен коэффициент усиления порядка единицы (или нескольких единиц). Дискриминацию выделенного участка спектра очевидно следует проводить при неизменном коэффициенте усиления.
Помимо изменения масштаба по оси абсцисс можно кнопками ↕ и ‡ изменять масштаб по оси ординат, что можно осуществлять и в процессе набора спектра.
Набор мессбауэровских спектров.
Для измерения мессбауэровских спектров многоканальный анализатор импульсов должен быть переведен в режим "Временного анализа". В настоящей работе этот режим автоматически запускается при выборе раздела 3 главного меню "Измерение мессбауэровского спектра". В этом режиме получают так называемый скоростной спектр.
Включение вибратора производится кнопкой на передней панели прибора, а набор спектра поглощения кнопками "Пуск" и "Стоп" с панели инструментов на экране монитора. Вибратор движется в режиме постоянного ускорения от -Vmax до +Vmax. Диапазон скоростей Vmax , устанавливается дискретно от 0 до 20 мм/с.
На рис.17 изображен Мессбауэровский спектр поглощения нитропруссида натрия Na2[Fe(CN)5NO]*2H2O (квадрупольное расщепление). Линии поглощения видны небольшими углублениями, составляющими несколько процентов от общего числа прошедших гамма-квантов. Поскольку за период колебания вибратора спектр проходится два раза, то видны по две линии слева и справа от центра экрана.
Рис.17 Мессбауэровский спектр нитропруссида натрия. Видны по две линии слева и справа от центра.
Для каждого мессбауэровского поглотителя следует подобрать оптимальный диапазон скоростей вибратора, при котором области фона в начале и конце спектра составляют не менее 20% шкалы скоростей.
Точность измерения.
Число импульсов в каждом канале памяти Ni является случайной величиной, которая с хорошей точностью описывается нормальным распределением с дисперсией, равной  . Точность измерения мессбауэровского спектра определяется отношением амплитуды линии А к статистической ошибке счета в области фона N. Как правило, точность измерений считается достаточной, если указанное отношение, N/, больше 20.
Математическая обработка мессбауэровских спектров.
Основные представления метода 2.
После набора мессбауэровского спектра необходимо определить его основные параметры: амплитуду Аi, положения Vi и ширины Gi отдельных линий спектра. Затем из этих данных рассчитываются параметры сверхтонких взаимодействий мессбауэровских ядер в исследуемом веществе поглотителя (изомерные сдвиги IS, квадрупольные расщепления EQ и сверхтонкие магнитные поля СТ).
Для простых мессбауэровских спектров параметры отдельных линий могут быть определены непосредственно из графика экспериментальных данных. Однако, для сложных спектров, содержащих большое число линий, а также для более точного определения значений параметров и оценки их ошибок, используются математические методы обработки спектров. Эти методы основаны на аппроксимации экспериментальных данных теоретической кривой, описывающей данные наилучшим образом. Параметры отдельных мессбауэровских линий являются варьируемыми переменными теоретической кривой и их значения определяются в результате аппроксимации.
Критерием аппроксимации является функционал 2 (хи-квадрат):
2 = (12)
где Ni - счет в i-ом канале, соответствующем скорости vi, y(vi, p) – теоретическое значение, p - обозначает совокупность параметров линий спектра ({Ak, Vk, Gk}). Суммирование ведется по всем точкам спектра i-1...N. Ni - относительная ошибка экспериментальных данных в i-ой точке.
Как видно из выражения (12), функционал 2 представляет собой сумму квадратов отклонений экспериментальных данных от теоретических значений, нормированных на квадрат ошибки данных в каждой точке.
Напомним, что Ni= .
Наилучшее описание экспериментальных данных соответствует минимуму функционала 2. Можно показать, что при правильном подборе теоретической кривой значение 2 стремится к значению:
min 2 N - Np (13)
где N - число экспериментальных точек, Np - число параметров, которые варьируются при минимизации функционала 2.
Теоретическая кривая, используемая для описания мессбауэровских спектров, имеет простой математический вид (см. формулу (8)). В параметрах скоростного спектра лоренцева форма имеет вид
Lk(v, {Ak, Vk, Gk})= Ak (14)
где Ak - амплитуда линии, Vk -положение ее центра, Gk ширина линии на полувысоте.
Мессбауэровский спектр представляется как суперпозиция лоренцевых линий:
y(vi, {Ak, Vk, Gk}) = N –  Lk(vi, {Ak, Vk, Gk}) (15)
где N- фон, который равен счету при больших скоростях движения, когда мессбауэровский резонанс отсутствует. (В первом приближении, N - константа и не зависит от скорости). k - число линий в спектре.
Процедура математической обработки состоит в следующем:
Вначале из вида экспериментального спектра определяется число линий K, необходимых для его описания (т.е. задается модель обработки).
Затем записывается выражение (12) для функционала 2 с использованием в качестве теоретической кривой функции (15). Задаются начальные (стартовые) значения варьируемых параметров (N, {Ak, Vk, Gk}).
И наконец, варьируя параметры, ищется минимум функционала 2. Программы, используемые для минимизации 2, позволяют не только определить значения варьируемых параметров, но также оценивают их ошибки, учитывая как разброс экспериментальных точек, так и статистические ошибки измерений в каждой точке.
Обработка спектров методом 2. В лабораторной работе для обработки спектров необходимо выполнить следующие операции:
Перейти в раздел «Обработка результатов эксперимента».
Перенести ранее полученный экспериментальный мессбауэровский спектр из файла на рабочий экран (кнопка «открыть» ).
Задать область спектра, которая будет обрабатываться. Для этого нажать клавишу «Интервал» и задать первый и последний канал интервала обработки. Обычно задается левая половина спектра 1 – 256 к.
Задать начальное значение фона, N, для этого нажать клавишу “Фон”, ввести значение фона в соответствующее окошко (либо отметить значение фона на экране с помощью мыши). Убедиться, что данный параметр является варьируемым, - наличие галочки в соответствующем окне.
Выбрать форму линии спектра: - Лоренциан (гауссиан). Для этого нажать клавишу «Форма линии» и выбрать соответствующую кнопку.
Последовательно ввести начальные значения параметров всех линий спектра. Для этого нажать клавишу «Параметры», при этом откроется диалоговое окно «Параметры лоренцианов и фона», а на экране появится изображение лоренциана с тремя красными маркерами. Используя «мышь», подогнать данный лоренциан к линии экспериментального спектра. Для этого следует навести стрелку курсора на верхний маркер и, нажав на левую клавишу, протащить лоренциан (не отпуская клавишу) в нужное место и установить требуемую амплитуду. Аналогично, работая с боковыми маркерами, можно установить примерную ширину лоренциана. Вызывая кнопкой «добавить» последовательно необходимое число лоренцианов, можно «одеть» весь спектр. Параметры лоренциана автоматически записываются в соответствующие окошки. Отметим, что в нижней части экрана выводится дополнительный график разностного сигнала в i-м канале, т.е. график модуля отклонения экспериментальных данных от теоретической кривой, нормированной на ошибку экспериментальных данных.
 (16)
С помощью этого графика, а также значения 2, которое выводится в верхнем правом углу экрана, можно контролировать процесс задания начальных значений параметров и, соответственно, процесс минимизации 2.
Запустить программу минимизации функционала 2 (клавиша «Фитинг»). Изменения подгоночной кривой y(vi,p) и разностного сигнала yi – отображаются на экране компьютера. Изменения значений параметров видны в соответствующих окнах панели «Параметры лоренцианов и фона». При выходе значений варьируемых параметров и величин 2 на насыщение следует остановить процедуру минимизации той же клавишей «Фитинг». Поскольку число параметровв нашем случае невелико, и равно Np = (3k+1) (три параметра линии умножаются на число линий плюс один параметр – величина фона), то хорошим результатом варьирования можно считать значение 2 примерно равном числу каналов, т.е. 256 (если учитывается половина спектра, левая или правая его половина). Разностный сигнал Yi в каждом канале не должен превышать 2 – 4.
Поскольку лоренцевые линии имеют широкие крылья, то качество варьирования улучшается если на область фона слева и справа от линии (или набора линий) приходится достаточное количество точек (не менее 40).
Клавиша «Таблица» выводит результаты обработки спектра
Гл V Задание.
Провести расчеты.
Изучить работу спектрометра.
Настроить гамма-тракт. Изучить амплитудный спектр радиоактивного 57Co.
Освоить методику записи и обработки мессбауэровских спектров поглощения.
Исследовать форму спектральной линии.
Изучить магнитное сверхтонкое взаимодействие.
|
