Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления

Скачать 267.63 Kb.

Название	Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления
страница	2/3
Дата публикации	08.11.2014
Размер	267.63 Kb.
Тип	Документы

100-bal.ru > Журналистика > Документы

1 2 3

Пример 2.

Оболочку 1 из непористого графита (Фиг.4), заполняют порошком металлической сурьмы, нагревают и выдерживают при 660 ⁰С в течение 15 минут. После охлаждения повторно засыпают порошок металлической сурьмы в оболочку 1 и повторно нагревают и выдерживают при 660 ⁰С в течение 15 минут. После остывания мишени извлекают из графитовой оболочки 1 монолитный образец 2 в виде пластины металлической сурьмы толщиной 3 мм и электролитически покрывают внешние поверхности оболочки 1 слоем никеля толщиной 60 мкм, чтобы защитить материал оболочки от воздействия продуктов радиолиза охлаждающей воды во время облучения пучком высокой интенсивности, при котором интенсивно идет радиолиз. Затем пластину 2 металлической сурьмы вновь помещают внутрь оболочки 1 и герметизируют мишень графитовой крышкой 5 с помощью высокотемпературного клея.

Мишень, содержащую 19 г сурьмы, облучают на линейном ускорителе протонов ИЯИ РАН на пучке протонов с током 70 мкА в течение двух часов в диапазоне энергии протонов 34 - 66 МэВ. Угол пучка протонов к входному окну мишени составлял 26. При этом эффективная толщина монолитного образца 2 металлической сурьмы была равна 7 мм. Повреждений обнаружено не было, поэтому следующую аналогичную мишень облучали в тех же условиях в течение двух суток. На момент окончания облучения было получено около 200 мКи ¹¹⁷^mSn. В случае необходимости возможна наработка больших активностей ¹¹⁷^mSn при более длительном облучении.

В ходе переработки облученной мишени никелевый слой на поверхности графита сначала стравливали 1М азотной кислотой, затем с помощью специально изготовленного устройства ломали боковые стенки графитовой оболочки 1. При этом тонкие окна 3 и 4 мишени (толщиной 0,8 мм) треснули и разрушились и графит после этого легко можно отделить от монолитного образца 2 облученной металлической сурьмы. Затем сурьму перенесли в сосуд для растворения.

Все 19 грамм сурьмы растворяют в 200 мл концентрированной HCl с постепенным добавлением 56 масс.% HNO₃ (~ 1/7 объема) в течение нескольких часов. После полного растворения раствор осторожно упаривают с целью уменьшения его объема и удаления следов азотной кислоты. Конечный объем рабочего раствора сурьмы составил 160-170 мл, pH ~ 10. Проводят 3 стадии экстракции. В отличие от Примера 1, выбирают соотношение объемов водной и органической фаз 1,5, время контакта фаз увеличивают до 10 минут, а время разделения фаз - до 60 минут. Хроматографическое разделение проводят так же, как и в Примере 1, за исключением того, что размер зерен силикагеля в первой хроматографической колонке уменьшают до 0,12 - 0,2 мм.

Выделенный в результате продукт ¹¹⁷^mSn имел следующие параметры (на дату  21 день после окончания облучения):

Радионуклидная чистота > 96,5% (без учета ¹¹³Sn)
Удельная активность 500 Ки / г Sn
Примесь ¹¹³Sn 9%
Примесь других радионуклидов (Бк/Бк ¹¹⁷^mSn):

¹¹⁹^mTe - 2,9∙10^-2

¹²¹^mTe - 4,9∙10^-3

¹²⁰^mSb - < 6∙10^-4

¹²⁴Sb - < 3∙10^-5

¹¹¹In - < 2∙10^-4

Содержание стабильной сурьмы < 35 мкг/мл.

В данном примере 2 переработана мишень в графитовой оболочке (в примере 1 – оболочка из аустенитной высоколегированной стали). Здесь также было сокращено количество стадий экстракции по сравнению с примером 1 (3 вместо 5) и некоторые другие условия экстракции (см. выше), что упростило процесс химической очистки, но привело к несколько худшей, хотя и приемлемой, чистоте конечного продукта.
Пример 3.

Оболочку из аустенитной высоколегированной стали, имеющую форму, показанную на Фиг.1, и толщину 9 мм, заполняют сурьмой так же, как и в Примере 1. Мишень, содержащую 29 г сурьмы, облучают на линейном ускорителе протонов ИЯИ РАН на пучке протонов с током 30 мкА в течение суток в диапазоне энергии протонов 72 - 103 МэВ. Угол пучка протонов к входному окну мишени составлял 65. При этом эффективная толщина монолитного образца металлической сурьмы была равна 10 мм. Далее ее перерабатывают так же, как в Примере 2, за исключением того, что проводят по 3 стадии экстракционной и хроматографической очистки. В ходе экстракции время разделения (расслаивания) фаз выбирают равным 45 минутам. Получено, что увеличение времени разделения фаз практически не влияет ни на коэффициент извлечения сурьмы, ни на степень соэкстракции радиоолова.

Параметры выделенного продукта ¹¹⁷^mSn (на дату: 8 день после окончания облучения) были следующими:

Радионуклидная чистота > 99,9% (без учета ¹¹³Sn)
Удельная активность 1260 Ки / г Sn
Примесь ¹¹³Sn 16 %
Примесь других радионуклидов (Бк/Бк ¹¹⁷^mSn):

¹¹⁹^mTe - < 2∙10^-6

¹²⁰^mSb - < 10^-6

¹²²Sb - < 10^-6

¹¹¹In - < 7∙10^-8

Содержание стабильной сурьмы < 4 мкг/мл.
В данном примере 3 при переработке сурьмяной мишени в стальной оболочке использовали три стадии хроматографии (по две стадии было использовано в предыдущих примерах). Это несколько усложнило процесс, но привело к получению продукта лучшей чистоты.

Пример 4.

Оболочку из горячекатаного молибдена (Фиг.3) заполняют сурьмой так же, как в Примере 1, затем покрывают слоем никеля толщиной 20 мкм, чтобы защитить материал оболочки от воздействия продуктов радиолиза охлаждающей воды во время облучения пучком высокой интенсивности, при котором интенсивно идет радиолиз. Толщина монолитного образца 2 сурьмы составляет 3 мм и определяется размерами оболочки 1.

Для проверки стойкости материала оболочки мишень, содержащую 19 г сурьмы, облучают на линейном ускорителе протонов ИЯИ РАН на пучке протонов с током 52 мкА в течение часа в диапазоне энергии протонов 30 - 70 МэВ. Угол пучка протонов к входному окну мишени составлял 26. При этом эффективная толщина сурьмы была равна 7 мм. Повреждений обнаружено не было, т.е. необходимые активности ¹¹⁷^mSn можно нарабатывать путем увеличения длительности облучения.

Для стравливания слоя никеля мишень оставляли на 10 - 12 ч погруженной в 1 моль/л HNO₃. Входное 3 и выходное 4 окна (тонкие стенки мишени) толщиной 80 мкм растворяют в 100 мл 6 моль/л NaOH в течение пяти часов, периодически добавляя небольшие количества 30% H₂O₂. При более низких концентрациях щелочи растворение молибдена протекает слишком медленно, а рост концентраций свыше 8 моль/л не дает заметного увеличения скорости растворения. Оптимально растворять молибденовые окна в 5-7 моль/л растворе NaOH. Облученная сурьма в этих условиях не растворяется. Всего израсходовали 120 мл H₂O₂. Затем монолитный образец 2 металлической сурьмы был переработан так же, как в Примере 2, за исключением того, что, с целью исследования пределов применимости используемого метода хроматографической очистки, устанавливают значения рН рабочего раствора и обоих промывных растворов в диапазоне 4,7-5,0, а также увеличвают объемы промывных растворов: раствора цитрата натрия до 70 мл, воды до 100 мл. Это приводит к потерям радиоолова до 10% на каждой стадии хроматографии.

На Фиг.5 представлены результаты сорбции радиоолова из цитратного раствора при различных рН. Видно, что оптимальные значения рН лежат в диапазоне 5,4 – 5,6 из интервала 4,5 – 6,0.

Параметры выделенного продукта ¹¹⁷^mSn (на дату калибровки: 15 день после окончания облучения):

Радионуклидная чистота > 99,7% (без учета ¹¹³Sn)
Удельная активность 500 Ки / г Sn
Примесь ¹¹³Sn 7 %
Примесь других радионуклидов (Бк/Бк ¹¹⁷^mSn):

¹¹⁹^mTe - 1,3∙10^-³

¹²¹^mTe - < 8∙10^-⁵

¹²⁰^mSb - 1,1∙10^-³

¹²⁴Sb - < 2∙10^-⁵

¹¹⁴^mIn - < 2∙10^-4

Содержание стабильной сурьмы < 20 мкг/мл.

Данный пример демонстрирует возможность облучения и химической переработки сурьмяной мишени в молибденовой оболочке. При этом некоторые изменения параметров переработки (изменение pH исходного раствора при хроматографии, см. выше) приводят к несколько большим, но приемлемым потерям конечного продукта.
Таким образом, использование настоящего изобретения предоставляет возможность высокопроизводительного получения из массивных сурьмяных мишеней, облученных пучком заряженных частиц высокой интенсивности, радиоолова в состоянии без носителя с удельной активностью до 1000 Ки/г и выше, высокой чистоты, как по радиоактивным, так и по стабильным примесям, с целью его дальнейшего использования для радионуклидной терапии костного рака, сердечно-сосудистых и других заболеваний. Способ обеспечивает очистку от сурьмы в 8∙10⁵-2∙10⁶ раз и выше. Радионуклидная чистота ¹¹⁷^mSn (без учета ¹¹³Sn), достигаемая на определенную дату калибровки, 97%-99,8% и выше.

ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ

Способ получения радиоолова в состоянии без носителя

и мишень для его осуществления

Способ получения радиоолова в состоянии без носителя, включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишеней, содержащих природную или обогащенную металлическую сурьму, растворение облученной металлической сурьмы и последующее извлечение радиоолова в состоянии без носителя из раствора, отличающийся тем, что перед облучением металлическую сурьму в виде массивного образца заключают в герметичную оболочку, выполненную из стойкого к сурьме материала, облучение производят потоком ускоренных заряженных частиц высокой интенсивности, облученную металлическую сурьму освобождают от оболочки, растворяют в концентрированной кислоте HX, где X = F, Cl или Br, с добавлением концентрированной азотной кислоты в количестве не менее 1:20 от объема кислоты HX, далее, при отличии концентрации раствора от 9 – 12 моль/л по кислоте HX и 0,3 – 0,9 моль/л по сурьме, полученный раствор доводят до концентрации 9 – 12 моль/л по кислоте HX и концентрации 0,3 – 0,9 моль/л по сурьме упариванием, разбавлением водой или добавлением концентрированной кислоты HX, либо упаривают его досуха и затем растворяют остаток в растворе другой кислоты HX, далее в полученный раствор добавляют дибутиловый эфир, насыщенный раствором кислоты HX, такой же, что и в растворе сурьмы, с концентрацией равной концентрации кислоты HX в растворе сурьмы, причем соотношение объемов раствора сурьмы и насыщенного кислотой HX дибутилового эфира берут в интервале 1 – 1,5 , полученную смесь интенсивно перемешивают, отстаивают до разделения на водную и органическую фазы, отделяют органическую фазу, в оставшуюся после экстракции сурьмы водную фазу добавляют цитрат натрия (натриевую соль лимонной кислоты) в количестве, при котором концентрация цитрат-ионов в растворе составляет не менее 0,5 моль/л и превышает концентрацию оставшейся в водной фазе сурьмы не менее чем в 5 раз, далее в полученном растворе нейтрализуют избыток ионов водорода щелочью до достижения величины рН в интервале 4,5 – 6,0 , полученный раствор пропускают через хроматографическую колонку, заполненную гидратированным диоксидом кремния (SiO₂ · xH₂O), адсорбируют радиоолово в состоянии без носителя на поверхности гидратированного диоксида кремния, далее гидратированный диоксид кремния промывают от следов сурьмы и радиоизотопов теллура и индия раствором цитрата натрия с рН в интервале 4,5 – 6,0 и затем водой с добавлением лимонной кислоты до рН в интервале 4,5 – 6,0 , затем десорбируют радиоолово в состоянии без носителя с гидратированного диоксида кремния минеральной кислотой с содержанием ионов водорода в интервале 5 – 7 моль/л.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что монолитный образец сурьмы получают путем нагревания порошка или гранулированного материала из металлической сурьмы в инертной атмосфере до температур 631-700 ⁰С внутри герметичной оболочки или вне ее с последующим помещением внутрь герметичной оболочки.
Способ по п. 2, отличающийся тем, что массивный образец сурьмы получают в виде монолитного образца толщиной от 2 до 30 мм.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве стойкого к сурьме материала герметичной оболочки используют аустенитную высоколегированную сталь, причем облученную металлическую сурьму освобождают от оболочки путем растворения оболочки в соляной кислоте с концентрацией 8 - 12 моль/л.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве стойкого к сурьме материала герметичной оболочки используют горячекатаный молибден, причем облученную металлическую сурьму освобождают от оболочки путем растворения оболочки в растворе щелочи с концентрацией 3 - 8 моль/л с добавлением 30%-ного раствора H₂O₂ в количестве 1:0,5 – 1:2 от объема раствора щелочи.
Способ по п. 5, отличающийся тем, что снаружи герметичную оболочку из горячекатаного молибдена покрывают защитным слоем из металлического никеля, причем при освобождении облученной металлической сурьмы от оболочки предварительно растворяют никелевое покрытие в 0,5 – 2 моль/л азотной кислоте.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве стойкого к сурьме материала герметичной оболочки используют непористый графит, причем облученную металлическую сурьму освобождают от оболочки путем механического разрушения оболочки.
Способ по п. 7, отличающийся тем, что снаружи герметичную оболочку из непористого графита покрывают защитным слоем из металлического никеля, причем при освобождении облученной металлической сурьмы от оболочки предварительно растворяют никелевое покрытие в 0,5 – 2 моль/л азотной кислоте.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что оставшуюся после экстракции сурьмы водную фазу используют для повторной экстракции сурьмы еще не менее 2 – 4 раз.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что нейтрализацию избытка ионов водорода щелочью ведут до достижения величины рН в интервале 5,4 – 5,6.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что высота слоя гидратированного диоксида кремния в хроматографической колонке находится в пределах от 5 до 15 см, а диаметр – в пределах от 0,5 до 1,5 см.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что хроматографическую колонку заполняют гидратированным диоксидом кремния с размером зерен в интервале 0,05 – 0,4 мм.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что гидратированный диоксид кремния промывают от следов сурьмы и радиоизотопов теллура и индия раствором цитрата натрия объемом 20 – 70 мл с рН в интервале 5,4 – 5,6.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что гидратированный диоксид кремния промывают от следов сурьмы и радиоизотопов теллура и индия водой объемом 30 – 100 мл с добавлением лимонной кислоты до рН в интервале 5,4 – 5,6.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что десорбцию производят раствором минеральной кислоты объемом 5-20 мл.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что растворы пропускают через хроматографическую колонку со скоростью 0,1 - 3 мл/мин.
Способ по п. 1, отличающийся тем, что полученный десорбат используют для повторной хроматографической очистки еще не менее 1 – 2 раз.
Мишень для реализации способа получения радиоолова в состоянии без носителя, включающая облучаемый образец, заключенный в герметичную оболочку, отличающаяся тем, что облучаемый образец выполнен в виде массивного монолитного образца металлической сурьмы толщиной от 2 до 30 мм, герметичная оболочка выполнена из стойкого к сурьме материала, причем герметичная оболочка размещена в потоке охлаждающей жидкости.

1 2 3

	Способ получения пресервов Изобретение позволит получить продукт с приятными вкусовыми свойствами и консистенцией, обладающий повышенной биологической ценностью,...		Метод получения порошков Порошки- исходное сырье пм- не являются в большинстве случаев материалами, встречающимися в природе в свободном состоянии, а представляют...
	Способ определения содержания левомицетина в пищевых продуктах и сорбент для его осуществления		Способ мамаева а. И. Преобразования химической энергии в электрическую...
	Патент на изобретение №2258639 «Способ воздушного старта беспилотных... ...		Патентам и товарным знакам (19) Способ снижения уровня колебаний давления жидкости в потоке, обтекающем объект, и устройство для его осуществления
	Способ получения сорбента цезия Н. Отделяют образовавшийся осадок. Подвергают его очистке и обезвоживанию. Используют аналог природного микроклина с крупностью частиц...		Криптографические средства с древнего времени Существовали три основных способа защиты информации. Первый способ предполагал чисто силовые методы охрана документа (носителя информации)...
	Способ получения мембран на основе оксида алюминия Способ получения мембран на основе оксида алюминия осуществляют следующим образом. Подготовленный образец алюминия подвергают первичному...		Содержание. Алхимия роль Алхимии знаменитые Алхимики создание химической... ...
	Задача любого проекта- дать ответ на проблемный вопрос и всесторонне осветить ход его получения Также существует типологизация проектов, без учёта которой не добиться желаемого результата. В условиях существующей реальности метод...		Способ получения пеностекла
	Методическая разработка по теме: «Наблюдение как способ получения... «Наблюдение как способ получения ответов на вопросы о природе. Как мы наблюдаем?»		Какова роль грамматических навыков в системе формирования иноязычной... Для получения отметки «5» необходимо набрать 12-14 баллов. Для получения отметки «4» необходимо набрать 10-11 баллов. Для получения...
	Деньги это любовь, или То, во что стоит верить. Том 1 А хотел я найти такой способ создания желанного жизненного опыта, который бы работал очень легко и без пробежек в полнолуние с ногой,...		Программа по формированию навыков безопасного поведения на дорогах... А хотел я найти такой способ создания желанного жизненного опыта, который бы работал очень легко и без пробежек в полнолуние с ногой,...

Способ получения радиоолова в состоянии без носителя и мишень для его осуществления

Похожие: