Нелинейно-оптическое взаимодействие лазерного излучения с гетерогенными жидкофазными средами на основе наночастиц α-Al 2 o 3

Во введении обоснована актуальность работы, дана общая характеристика научной проблемы, сформулирована цель и поставлены задачи, показана научная новизна, практическая ценность результатов работы. В первой главе приведено краткое описание использованных экспериментальных методов: спектрофотометрии и атомной силовой микроскопии. Представлено описание установки для исследования нелинейно-оптического взаимодействия лазерного излучения с гетерогенными жидкофазными средами. Рассмотрена методика получения гетерогенных жидкофазных сред на основе невзаимодействующих наночастиц α-Al2O3. Рис.1. Фотографии изображения наночастиц α-Al2O3, полученные с использованием атомного силового микроскопа. Во второй главе рассматриваются особенности спектрального пропускания массива невзаимодействующих наночастиц α-Al2O3 в диапазоне видимого и ближнего ИК и УФ спектра. Экспериментально измеренный спектр пропускания массива невзаимодействующих наночастиц α-Al2O3 приведен на рис.2 (штрихованная линия). Рис.2 Экспериментальная (штрихованная линия) и модельная (сплошная линия) зависимости пропускания массива наночастиц α- от длины волны излучения. Объёмная концентрация наночастиц в ГЖС: 0.3%. В спектре присутствуют две неглубокие полосы поглощения - в спектральных диапазонах 220-225нм и 265-307нм, а также относительно глубокая полоса поглощения в диапазоне 308-400нм, с минимальными значениями величины пропускания соответственно равными , и . Величина энергии фотона, соответствующая длине волны минимума пропускания 337нм, равна 3.7эВ, что существенно меньше ширины запрещенной зоны объемного кристалла. Энергии фотонов, соответствующих длинам волн других двух минимумов, равны соответственно 4,1 и 5,2эВ. Отличие этих величин от значений объемного образца можно объяснить существенным изменением электронной структуры кристаллов α-Al2O3 вызванными малыми размерами наночастиц и образованием внутри запрещенной зоны дополнительных разрешенных энергетических зон. При построении модели рассматривался массив диэлектрических наночастиц одинаковой формы равномерно распределенных в объеме жидкой диэлектрической матрицы с объемной концентрацией , при которой их взаимодействием между собой можно пренебречь. Выражение для спектра пропускания для плоского слоя такой ГЖС, в зависимости от частоты света , характерного размера наночастицы , их объемной концентрации, толщины значительно большей длины волны света , при нормальном падении на слой излучения имеет вид. , (1) где - коэффициент экстинкции, и- сечения рассеяния и поглощения наночастицами, - коэффициент ослабления излучения веществом матрицы, - коэффициент отражения света от границы слоя. Сечения и выражались через поляризуемость наночастицы. Разработанная физическая модель спектрального пропускания массива невзаимодействующих наночастиц, основывалась на предположении, о существовании в зоне проводимости дискретных уровней обусловленных размерным квантованием. В этом приближении поляризуемость единицы объема наночастицы выражалась через матричные элементы электрических дипольных моментов переходов между квантовыми состояниями и . , (2) где суммирование производится по всем возбуждаемым излучением дипольным переходам и носителям заряда, - частота перехода, - ширина возбужденного -го уровня, - постоянная Планка. Соотношение (2) позволяет найти выражения для сечений поглощения и рассеяния света наночастицей. Предполагая, что ширина возбужденного -го уровня слабо зависит от и, учитывая, что по порядку величины частоты и близки, в работе была получена оценка отношений сечений рассеяния и поглощения. Показано, что для наночастиц, размерами (10100) нм в области частот Гц при Гц, величина отношения сечений не превышает . В силу малости этого отношения, при построении модели сечение рассеяния не учитывалось. Сечение поглощения записывалось в виде: (3) где, , где - радиус-вектора заряда, - вектор направления поляризации электромагнитной волны, вызвавшей этот переход, а множитель учитывает влияние формы и диэлектрических проницаемостей наночастицы и окружающей ее среды на величину . В рамках разрабатываемой модели наночастица представлялась трехмерной потенциальной ямой с бесконечно высокими стенками. Энергия свободных носителей заряда, находящихся в квантово-размерных состояниях обусловленных пространственным ограничением области квантования, в такой потенциальной яме при размерах наночастицы будет определяться их кинетической энергией, а через граничные условия на поверхности потенциальной ямы явно зависеть от размеров и формы наночастицы. Исходя из этого, для было принято следующее выражение: (4) где - корни решения уравнения Шредингера для свободных электронов (дырок) в потенциальной яме на границе этой ямы, - эффективные массы электрона или дырки, - множитель определяемый формой наночастицы. В частности, для сферической наночастицы он равен единице. Далее в главе были получены зависимости от частоты света и размера наночастицы в окрестности и области линии поглощения переходах носителей заряда в квантово- размерные состояния, экситонные состояния, и переходов в непрерывный спектр, для которых . Из полученных выражений для сечений поглощения, записывались модельные выражения для спектра пропускания света массивом наночастиц, в области частот вдали от : , при , (5) , если . (6) Для спектра пропускания в окрестности резонансной частоты : , (7) где . Сравнение теоретических и экспериментальных результатов производилось в диапазонах, соответствующих линии поглощения и областям вне нее. Линия поглощения соответствовала диапазону нм, который по виду механизмов поглощения света можно разделить на две области с нм и нм. В области с нм преобладают механизмы возбуждения и разрушения экситонных состояний с переходом носителей заряда в зону проводимости. В области с нм главными являются механизмы перехода носителей заряда с дополнительных разрешенных энергетических зон, расположенных внутри запрещенной зоны, в область зоны проводимости. Для численного моделирования спектра пропускания выражения (5)-(6) записывались в следующем виде: ,нм, (8) , нм, (9) ,нм, (10) ,нм (11) Экспериментально измеренные значения спектра пропускания, соответствующие двум значениям частоты излучения в каждом из диапазонов (нм и нм) или трем в диапазонах (нм и нм), подставлялись в выражения (8)-(11), которые после этого рассматривались как системы уравнений относительно неизвестных . Таким образом, определялись конкретные сравниваемые с экспериментальными значениями модельные выражения спектра пропускания света. На рис.2 приведена модельная кривая соответствующая (сплошная линия). Как видно из рис.2 наблюдается достаточное хорошее соответствие экспериментальной и модельных кривых. Третья глава посвящена исследованию нелинейно-оптических эффектов самовоздействия непрерывного лазерного излучения при распространении в гетерогенных средах на основе невзаимодействующих наночастиц распределенных в жидких матрицах с различным значением температурного коэффициента показателя преломления. Исследованы зависимости интенсивности приосевой части выходного излучения, от уровня мощности входного излучения, для длин волн 532 нм и 633 нм. Предложена модель формирования нелинейно-оптических свойств ГЖС. Процесс самовоздействия излучения при распространении в ГЖС на основе невзаимодействующих наночастиц α-Al2O3 (объемная концентрация 0,3%) и матрицы с низким значением модуля температурного коэффициента показателя преломления, исследовался в диапазоне интенсивностей от 1 мкВт/мм2 до 1400 мВт/мм2. В качестве матрицы с низким ТКПП использовалось вакуумное масло ВМ-4. На рис.3 приведены экспериментальные зависимости, нормированных на максимум интенсивностей приосевой части прошедшего через ГЖС излучения от интенсивности излучения на входе в кювету , полученные для следующих длин волн: λ = 633 нм (зависимость 1) и λ = 532 нм (зависимость 2). Для сравнения показана зависимость полученная для чистого вакуумного масла (зависимость 3), которая имеет одинаковый вид для обеих длин волн. Как видно из рис. 3, зависимость 2 (λ = 532 нм), при малой интенсивности входного излучения (до ~ 200 мВт/мм2) сохраняет линейный характер и совпадает с зависимостью 3. Дальнейшее увеличение входной интенсивности излучения приводит к уменьшению интенсивности в приосевой части прошедшего пучка, что связано с увеличением площади сечения прошедшего пучка. Такое поведение профиля пучка обусловливается уменьшением показателя преломления ГЖС при увеличении интенсивности излучения с длинной волны λ = 532 нм, что приводит к самодефокусировке прошедшего через ГЖС излучения. Зависимость 1 (λ = 633 нм), при малой интенсивности входного излучения также сохраняет линейный характер и совпадает с зависимостью 3. Рис.3. Зависимость интенсивности излучения прошедшего через взвесь α-Al2O3 в масле ВМ-4, от интенсивности падающего излучения: ГЖС 1 - для= 633 нм, 2 - для= 532 нм, объёмная концентрация наночастиц 0,3 %. 3 – чистое вакуумное масло, для длин волн= 633 нм и = 532 нм. Однако в отличие от предыдущего случая, при входной интенсивности свыше ~ 400 мВт/мм2, наблюдается увеличение интенсивности приосевой части излучения. Процесс самовоздействия излучения при распространении в ГЖС на основе невзаимодействующих наночастиц α-Al2O3 (объемная концентрация 0,3%) и матрицы с высоким значением модуля температурного коэффициента показателя преломления исследовался в диапазоне изменения интенсивностей от 1 мкВт/мм2 до 1400 мВт/мм2. В качестве матрицы использовалось иммерсионное масло. 4.Зависимость интенсивности излучения прошедшего через взвесь α-Al2O3 в иммерсионном масле, от интенсивности падающего излучения: 1 – чистое иммерсионное масло для длин волн = 532 нм и=633 нм; ГЖС: 2 – для = 532 нм, 3 – для = 633 нм, объёмная концентрация наночастиц 0,3 %. На рис.4 приведены экспериментальные нормированные зависимости выходной интенсивности в приосевой части пучка от величины входной интенсивности, полученные для следующих длин волн: λ = 633 нм (зависимость 3) и λ = 532 нм (зависимость 2). Для сравнения показана зависимость полученная для чистого иммерсионного масла (зависимость 1), одинаковая для обеих длин волн. Данная зависимость имеет нелинейный характер, что обусловлено дефокусировкой за счёт тепловой нелинейности иммерсионного масла. Из рис.4 видно, что для излучения с длиной волны λ = 532 нм (зависимость 2) нелинейность возникает при входной интенсивности более 40 мВт/ мм2 и проявляется в самодефокусировке прошедшего через ГЖС пучка. Для излучения с длиной волны λ = 633 нм, нелинейность возникает, при входной интенсивности более ~ 40 мВт/ мм2 и проявляется в самофокусировке излучения. Дальнейшее увеличение интенсивности излучения приводит к уменьшению интенсивности приосевой части пучка. Как видно из рисунка данная зависимость имеет экстремумы. Поскольку величина поляризации среды и эффективность потерь световой мощности в ней зависят от количества наночастиц в ГЖС, то порог насыщения и количество наблюдаемых осцилляций должны зависеть от концентрации наночастиц. Для сравнения был выполнен эксперимент, в котором использовалась ГЖС на основе наночастиц α-Al2O3 в иммерсионном масле, с объёмной концентрацией наночастиц 0,03%. 5. Зависимость интенсивности излучения прошедшего через взвесь α-Al2O3 в иммерсионном масле, от интенсивности падающего излучения (= 633 нм, объёмная концентрация наночастиц 0,03 %). На рис.5 приведена экспериментально полученная зависимость нормированной величины интенсивности приосевой части выходного пучка , от величины интенсивности излучения на входе в кювету, для излучения с длиной волны λ = 633 нм. Как и в предыдущем случае, зависимость имеет вид спадающих осцилляций, однако порог возникновения осцилляций увеличился до 600 мВт/мм2. На фотографиях распределения интенсивности излучения после прохождения ГЖС с объёмной концентрацией наночастиц 0,03%, при различных значениях интенсивности входного излучения показанных на рис.6, видно, что наличие экстремумов обусловлено чередование максимумов и минимумов интенсивности в приосевой части выходного пучка, при увеличении мощности входного пучка. В рассматриваемом случае нелинейный отклик сопровождался заметными релаксациями интенсивности в приосевой части излучения, прошедшего через ГЖС. Времена релаксации, в зависимости от интенсивности входного излучения составляли от 0,1 до 0,5 с. I=100 мВт\мм I=700 мВт\мм I=1150 мВт\мм I=1900 мВт\мм I=2700 мВт\мм I=3120 мВт\мм Рис. 6. Фотографии распределения оптической мощности лазерного пучка с длиной волны 633 нм, после взаимодействия с ГЖС на основе матрицы с высоким ТКПП, полученные для различных уровней интенсивности входного излучения В главе 3 показано, что наблюдаемая нелинейность оптических характеристик наночастиц может быть объяснена наличием внутри запрещенной зоны на глубине Ed ~2,3 эВ от дна зоны проводимости дополнительной зоны шириной ~ (0,3 – 0,4) эВ, а также большого числа акцепторных уровней в энергетической полосе ~ 1 эВ от дна зоны проводимости. При взаимодействии входящих в ГЖС наночастиц α-Al2O3 с излучением с длинами волн λ = 532 нм и λ = 633 нм, энергии квантов света оказывается недостаточно, чтобы перевести электроны из валентной зоны в зону проводимости (Е λ=532 = 2,34 эВ; Е λ=633 = 1,97 эВ < Eg = 3,7 эВ). Таким образом, взаимодействие наночастиц α-Al2O3 с излучением видимого спектра, возможно только за счёт наличия зоны донорного типа образованной поверхностными дефектами (Ed). В этом случае энергии квантов с длиной волны излучения λ = 532 нм достаточно для перевода электронов из донорной зоны в зону проводимости (Е λ=532 > Ed). Это приводит к увеличению концентрации неравновесных носителей заряда в зоне проводимости и к появлению отрицательной нелинейной добавки к показателю преломления. В отсутствии влияния температуры на показатель преломления матрицы, это приводит к формированию в ГЖС отрицательной градиентной линзы, и как следствие к уменьшению интенсивности в приосевой области пучка, вследствие расфокусировки. Этот факт объясняет ход зависимости 2 на рис.3. Энергии кванта света с длиной волны λ = 633 нм оказывается недостаточно для перевода электронов в зону проводимости (Е λ=633 < Ed), но достаточно для возбуждения в наночастице переходов носителей заряда на уровни энергии расположенные вблизи дна зоны проводимости, и соответствующие возникновению экситонов. В результате происходит возбуждение дипольного перехода, который индуцирует дипольный момент, величина которого обратно пропорциональна размерам наночастицы. Таким образом, в поле световой волны происходит поляризация наночастиц, что вызывает изменение эффективного показателя преломления ГЖС. Как показано в ряде работ, в области частот меньших резонансной такая нелинейная добавка к показателю преломления положительна. Таким образом, с ростом интенсивности световой волны, в ГЖС формируется положительная градиентная линза, что приводит к самофокусировке пучка. Для случая использования в качестве матрицы ГЖС иммерсионного масла с отличным от нуля температурным коэффициентом изменения показателя преломления в действие вводится дополнительный процесс формирования отрицательной температурной линзы. В отсутствии других процессов изменения пропускания среды этот процесс приводит к дефокусировке светового пучка. В связи с этим, при использовании излучения с длиной волны λ = 532 нм, в ГЖС происходит объединение двух, приводящих к дефокусировке луча процессов: образование отрицательных градиентных линз за счет генерации неравновесных носителей заряда и за счет разогрева среды. При распространении в ГЖС излучения с длиной волны λ = 633 нм происходит конкуренция двух процессов: процесса образования волноводного канала вследствие поляризации среды и процесса образования рефракционного канала из-за разогрева материала матрицы. При этом на начальной стадии роста интенсивности входного излучения будет наблюдаться увеличение интенсивности в приосевой части выходного пучка, вследствие его самофокусировки. Далее, в связи с насыщением «примесного» поглощения, процесс создания рефракционного канала начнет преобладать, что приведет к уменьшению интенсивности в приосевой области. Именно наличие процесса насыщения, приводящего к прекращению процесса самофокусировки света в среде при дальнейшем росте интенсивности волны на входе в ГЖС, будет приводить формированию в среде многослойных волноводов, что обуславливает экспериментально наблюдаемое изменению интенсивности излучения, распространяющегося в приосевой области. Данное явление качественно объясняет ход зависимости 3 на рис.4.

Похожие:

	Определение оптической глубины проникновения низкоинтенсивного лазерного... Нии лазерного излучения биологическими тканями. Одновременно с поглощением излучения происходит ряд других физических процессов:...		Пластун Инна Львовна Саратов 2009 Обоснование выбора темы. Нелинейная... «Разработка численной модели распространения лазерного излучения в нелинейно-оптических средах»
	Учебно-методический комплекс по дисциплине взаимодействие лазерного излучения с веществом Копия Банка тестовых заданий в формате ast (Основная база тестовых заданий находится на сервере отдела тсо кемГУ)		Разработка методики применения инфракрасной термографии в целях ранней... Широкополосный анализатор поляризации лазерного излучения на основе нанографитовой плёнки
	Исследование параметров детонации, а также механизма ударно-волнового... ...		Общая характеристика программы подготовки магистра по направлению Область профессиональной деятельности выпускников включает: исследование, разработку, подготовку, организацию производства и эксплуатацию...
	Реферат по дисциплине: Физика на тему: «лазеры» С помощью лазерного излучения уже удалось достичь самых высоких значений температуры, давления, индукции магнитного поля. Наконец,...		Тема: Понятие о происхождении ионизирующих излучений Цель занятия: Теоретический разбор основных положений радиофизики. Усвоить понятия вида и доз излучения. Усвоить основные эффекты...
	Вычисление характеристик поляризованного излучения в слоистой среде...		Решение прямой задачи для уравнения переноса поляризованного излучения...
	Урока. Тема урока «Отмена крепостного права» План урока Актулизация... Работа с информационными средами на основе баз данных и баз знаний, позволяющие осуществить как прямой, так и удаленный доступ к...		Ф. И. О. преподавателя, ведущего занятия Урок объяснительно – демонстрационный. Практический. Объяснение ведется по основным темам – оптическое волоконное, вок, ос муфти,...
	Кашинский район Структура образовательной среды: взаимодействие данного конкретного учреждения с учреждениями основного и дополнительного образования:...		Программа по формированию навыков безопасного поведения на дорогах... Т света (фотон) – порция энергии электромагнитного излучения, элементарная частица, являющаяся порцией электромагнитного излучения,...
	Программа по формированию навыков безопасного поведения на дорогах... Т света (фотон) – порция энергии электромагнитного излучения, элементарная частица, являющаяся порцией электромагнитного излучения,...		Квантово-химическое моделирование нелинейно-оптических характеристик... Работа выполнена в Учреждении Российской академии наук Институте органической и физической химии