Разработка методов изучения «горячих» кластеров при перколяционном переходе в лазерном факеле
При диагностике лабораторной плазмы часто используется метод, основанный на изучении ширины и сдвига спектральных линий специально вводимых газов: водорода, гелия, аргона и др. Согласно статистической теории уширения [100,101] излучающий атом в плазме находится в стохастически флюктуирующем поле, создаваемом конфигурацией (всех) плазменных частиц, находящихся в дебаевской сфере вокруг излучателя. Доминирующим механизмом, ведущим к уширению и сдвигу линий является Штарк эффект, проявляющийся как в ударном, так и квазистатическом приближениях [100,101], а ширина контура спектральной линии, в основном, определяется концентрацией плазменных электронов.
Уширение дискретных линий, наблюдаемых в спектре плазмы, возникающей при лазерной абляции конденсированных мишеней, часто является задачей экспериментального исследования. Наиболее полно изучены атомарные и ионные спектры вещества мишени. В частности, установлено, что локальная плотность плазменных электронов и, следовательно, ионов может достигать столь высокой величины, как 1019 см-3 [102]. Наибольшее уширение наблюдается для атомов и ионов, находящихся на некотором расстоянии (~1мм) от поверхности мишени, и вклад в ионизацию процессов непосредственно инициированных фотонами не является максимальным [103]. С внешней границей плазменной области соприкасается буферный газ. От состава и давления газа зависят не только параметры плазмы, такие как температура и степень ионизации, но и процессы конденсации и кластеризации. Изучение интенсивности и уширения атомарных спектральных линий буферного газа при лазерной абляции ведет к более детальному описанию указанных процессов.
Согласно [104], в плотной плазме с газовой температурой, превышающей температуру кипения вещества мишени, возможно образование «горячих» кластеров: виртуальных атомарных цепочек и фракталоподобных структур. Определение «горячие» также можно отнести к перколяционным кластерам, как критическим, так и докритическим, возникающим по модели динамической перколяции [105,106] в плазме аблированного вещества. Разветвленные фрактальные структуры с обширной внутренней поверхностью ведут и к повышенной плотности электронов в своей окрестности, как результат ричардсоновской эмиссии, и к увеличению напряженности локального электрического поля у концов ветвей. Кроме того, согласно [107,108] вблизи перколяционных кластеров существуют гигантские флуктуации локального светового поля.
В работе [109] были сформулированы следующие критерии надежности методов плазменной диагностики, основанных на измерении уширения и сдвига спектральных линий:
1 – однородность изучаемой плазменной области и ее стационарность в течеиии времени измерения;
2 –измерение или температуры, или плотности электронов на основе какого-либо другого экспериментального метода;
3 – учет различных механизмов, приводящих к уширению линий.
Для плазмы возникающей при лазерной абляции указанные критерии не всегда могут быть выполнены: во-первых, плазма неоднородна, нестационарна и локализована малой области вблизи поверхности мишени; во-вторых, не смотря на выполнимость условия локального термодинамического равновесия, оценка температуры на основе различных методов не приводит к одинаковым результатам; в-третьих, высокая плотность вещества в облаке абляции сопровождается различного рода неустойчивостями (перемежаемостью, турбулентностью и др.). Поэтому необходимо проведение экспериментальных исследований с вариацией лазерного воздействия, исследуемых мишеней и параметров окружающей атмосферы.
В основе методики изучения влияния «горячих» кластеров, возникающих при абляции металлических мишеней, лежит предположение, что атомы инертного газа, оказавшись в окрестности кластера, в отличие от атомов мишени, не входят в его состав и сохраняют свой дискретный спектр. Сильные флюктуации локального поля в кластере, а также повышенная плотность электронов должны привести к функциональному различию зависимостей, полученных для спектральных линий буферного газа по сравнению с зависимостями для атомов мишени.
Влияние «горячих» кластеров на зависимость дискретного спектра от расстояния до поверхности мишени
Абляция мишеней квазинепрерывным лазерным импульсом позволяет исследовать плазму разряда в стационарном состоянии. На Рис.5.1 приведены спектры свечения для плазмы, разлетающейся в окружающий буферный газ (аргон), повышенной плотности (давление газа 30 атм), от поверхности мишени (1 – графит, 2 - медь), облучаемой лазерными импульсами с длительностью 10 мс. Свечение принималось в направлении, перпендикулярном потоку плазмы. Отметим, что в случае углеродной плазмы в диапазоне длин волн, меньших 600 нм, наблюдается молекулярный спектр (так называемые «полосы Свана»), принадлежащий димеру С2. Оценка температур, исходя из интенсивности континуума при излучении черного тела, приводит к значениям: T(С, 30 атм, 10 мс)≈5500 K; T(Cu, 30 атм, 10 мс) ≈4500 K, которые превышают температуры кипения исследуемых веществ при давлении 1 атм. [110].
|
Рисунок 5.1 – Спектры свечения для плазмы, разлетающейся в окружающий буферный газ (аргон), повышенной плотности (давление газа 30 атм), от поверхности мишени, облучаемой лазерными импульсами с длительностью 10 мс:
1 – графит,
2 – медь.
|
Спектральные линии аргона, сравнимые по интенсивности со спектрами атомов меди и димеров С2, наблюдаются лишь при превышении перколяционного порога [111]. Когда буферным газом является гелий, то его спектр под действием миллисекундного импульса не наблюдается. Очевидно, для возбуждения атома гелия, характеризуемого наиболее высокими энергиями возбуждения и потенциалом ионизации, требуются более высокие плотности лазерного излучения. Действительно, в наносекундном диапазоне длительностей воздействия (см. далее) как и для других инертных газов спектральные линии атома гелия присутствуют в спектре плазмы у поверхности мишени. В работе [111] было предположено, что появление спектров буферного газа связано с флуктуациями и гигантским усилением светового поля на перколяционных структурах, в соответствии с предсказаниями теории [112].
При воздействии миллисекундного импульса контур линий в спектре Ar хорошо описывается лоренцевским профилем. Ширина на полувысоте линии в спектре аргона достигает 4 нанометров. На Рис. 5.2 сопоставлены зависимости полуширины и интенсивности одной из линий (λ≈738.4 нм) в спектре аргона с интенсивностью полосы Свана при изменении расстояния до углеродной мишени (давление буферного газа 30 атм.). Свечение аргона и димеров углерода наблюдается для плазменной области, длина которой составляет 8 мм. Скоростная фотосъёмка свидетельствует, что при миллисекундном воздействии плазма в облаке абляции не является оптически тонкой и область свечения вместе с плазменным фронтом движется навстречу лазерному излучению [98].
|
Рисунок 5.2 – Зависимости ширины (1) и интенсивности (2) линии Ar (λ≈738.4 нм) и интенсивности полосы Свана (3) от расстояния до углеродной мишени (давление буферного газа 30 атм.).
| Рис. 5.3 и 5.4 иллюстрируют изменения в спектрах плазмы с изменением расстояния до мишени при ее абляции моноимпульсным излучением.
Представлены результаты, полученные при разлете паров магния в окружающий буферный газ – гелий. Моноимпульсное лазерное излучение инициирует в окружающем газе взрывную волну, распространяющуюся от поверхности мишени. Скорость фронта ударной волны заметно превышает скорость движения контактной поверхности между плазмой факела и окружающим газом. В предположении сильной ударной волны можно ожидать, что возбуждение атомов буферного газа на ее фронте приведет к пространственному разделению областей свечения его атомов и атомов вещества мишени. На Рис. 5.3, 5.4 представлены результаты, которые можно интерпретировать, как отсутствие указанного пространственного разделения для областей свечения в условиях данного эксперимента. Действительно, максимальная плотность плазменных электронов и, следовательно, ширины спектральных линий газа и атомов мишени реализуются до момента затухания волны. Поскольку в эксперименте максимальное уширение атомов гелия и магния наблюдается почти на одном и том же расстоянии от поверхности мишени, то можно сделать вывод, что их области свечения совпадают. Поведение полуширины и интегральной интенсивности для спектральной линии атомов буферного газа (см. Рис. 5.4) практически одинаково. Излучение буферного газа (гелия), ионов магния и континуум затухают вместе со взрывной волной. Тогда как интегральная интенсивность атомов мишени при разлете плазмы уже после затухания взрывной волны скачком увеличивается и резко прекращается на расстоянии почти в два раза большем. Отметим практически одинаковую вероятность исследуемых радиационных переходов, для атомов He и Mg (А≈2*107 сек-1) [113]. Такое функциональное различие в поведении интегральных интенсивностей спектральных линий буферного газа и вещества мишени связано с тем, что при переходе к свободному разлету плазмы плотность одиночных атомов мишени резко возрастает. При этом скачок не связан с рекомбинацией ионов магния и электронов, и, возможно, возникает в результате испарения «горячих» кластеров.
|
|
Рисунок 5.3 – Ширины спектральных линий при воздействии лазерного излучения на Mg в атмосфере He: 1 – MgI, 2 – HeI.
|
Рисунок 5.4 – Интенсивность спектральных линий при воздействии лазерного излучения на Mg в атмосфере He: 1 – MgI, 2 – HeI.
| Влияние «горячих» кластеров на зависимость дискретного спектра от начального давления буферного газа
Затухание взрывной волны и, следовательно, положение максимума представленных выше характеристик зависят от начального давления буферного газа. Естественно, что при измерении зависимости полуширины от давления необходимо учитывать ее зависимость от расстояния до мишени. В настоящей работе первоначально для каждого давления измерялась зависимость полуширины спектральной линии от расстояния, и ее максимальное значение использовалось при построении зависимости от давления.
Построенные таким образом зависимости на Рис.5.5 и 5.6 иллюстрируют поведение ширины спектральных линий, соответственно, буферных газов и вещества мишени при изменении начального давления (плотности) буферного газа. Осуществлялась абляция магниевой мишени моноимпульсным излучением, свечение принималось в направлении перпендикулярном разлету факела. Представлены результаты для атомарных линий гелия (λHe= 587.6 нм) , аргона (λAr=696,5 нм) и водорода (λH=656,3 нм, линия Hα в серии Бальмера). Приведены также зависимости для уширения атомарной (λMgI=518 нм) и ионной (λMgII=448.1 нм) линий магния в атмосфере различных буферных газов. Сопоставление зависимостей позволяет сделать следующие выводы: 1 – поведение полуширины спектральной линии буферного газа при изменении давления функционально отличается от поведения полуширин для линий вещества мишени; 2 - поведение полуширин спектральных линий для различных буферных газов отличаются друг от друга.
|
|
Рисунок 5.5 – Зависимость ширины спектральных линий буферного газа (1 – H, 2 – He, 3 – Ar) от давления при воздействии на магниевую мишень.
|
Рисунок 5.6 – Зависимость ширины спектральных линий от давления буферного газа при воздействии на магниевую мишень:
1, 2 – MgI, MgII (буферный газ – H);
3, 4 – MgI, MgII (буферный газ – He);
5, 6 – MgI, MgII (буферный газ – Ar).
| Согласно теории [100], соотношение для параметров электронного уширения иона и атома магния характеризуется величиной ~50. Неудивительно, что в эксперименте на начальном этапе с ростом давления и плотности электронов в плазме уширение ионной линии магния заметно превышает уширение атомарной линии. В соответствии с теорией ионизационного равновесия в плазме, должна иметь место степенная зависимость уширения линий MgII от давления. Верхнее граничное давление для начального этапа определяется буферным газом и равно, например, в случаях аргона и гелия ~0,5 и ~20 атм, соответственно. На начальном этапе концентрация электронов в облаке абляции пропорциональна плотности буферного газа (начальному давлению) в степени 0.3. При давлениях выше граничного рост ширины спектральной линии вещества мишени прекращается (замедляется) и даже наблюдается спад, который для ионов сопровождается исчезновением линии, а в зависимости атомарной линии наблюдается провал в некотором диапазоне давлений. тогда как спектр буферного газа и континуум свечения синхронно растут (проявляются). Тот факт, что уширение спектральных линий буферного газа не замедляется подобно дискретным линиям магния, свидетельствует об их различной функциональной зависимости от давления.
Влияние «горячих» кластеров на сдвиг спектральных линий буферного газа
|
|
Рисунок 5.7 – Сдвиг линии HeI:
1 – в чистом He,
2 – смесь He:Ar = 2:1,
3 – смесь He:Ar = 1:1.
|
Рисунок 5.8 – Ширина линии HeI:
1 – в чистом He,
2 – смесь He:Ar = 2:1,
3 – смесь He:Ar = 1:1.
| Стандартная теория штарковского уширения спектральных линий в плазме рассматривает в качестве основного ударный механизм, тогда как вклад электрических статических микрополей оказывается заметно меньшим, но они приводят к эффективному сдвигу и асимметрии линий. Изучение сдвига спектральных линий представляет самостоятельный интерес, поскольку он определяется эффектами более высокого порядка, которые не дают существенного вклада в уширение линий. Чаще всего рассматриваются статический квадрупольный [100] и ионно-динамический [114] эффекты в рамках квазистатического приближения. Плазменные колебания [100], турбулентность [115] и внешнее воздействие [116] могут привести к локальным электрическим полям, напряженность которых сравнима с напряженностью статического микрополя. В случае лазерной абляции учет этих эффектов особенно актуален и может быть выполнен путем сопоставления уширения и сдвига линий , наблюдаемых экспериментально с предсказаниями по стандартной модели.
На Рис. 5.7 и 5.8 представлены результаты, полученные при воздействии моноимпульсного излучения на рениевую мишень в атмосфере буферного газа различного состава: чистого гелия (кривые 1) и его смесях с аргоном (кривые 2 и 3). Анализ представленных зависимостей для линии гелия приводит к следующим выводам:
1 – теоретическое соотношение для параметров электронного уширения ωe и сдвига de, (de/ωe =-0.04±0.005 в диапазоне температур 5000 – 10000К [100] ) удовлетворительно согласуется только с экспериментальными зависимостями, полученными для чистого гелия;
2 – в смеси газов гелия и аргона соотношение параметров de/ωe для линии гелия меняет знак, а выше некоторого порога по давлению увеличивается и по абсолютной величине;
3 – примесь аргона заметно (~5 раз) увеличивает ширину гелиевой линии, что, прежде всего, связано с образованием перколяционных кластеров из атомов мишени в результате торможения плазмы атомами аргона;
4 – на основе лишь ударного и статистического приближений стандартной теории не удается интерпретировать аномальное поведение, наблюдаемое для сдвига линии гелия при наличии примеси аргона в буферной атмосфере.
|
