Моделирование процесса конденсации инертных газов на поверхности графита и определение плотности потока радона и тепловых нейтронов 01. 04. 07 Физика конденсированного состояния
Скачать 211.46 Kb.
|
| На правах рукописи КАМАРЗАЕВ АХМЕД ВАЛЕРЬЕВИЧ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССА КОНДЕНСАЦИИ ИНЕРТНЫХ ГАЗОВ НА ПОВЕРХНОСТИ ГРАФИТА И ОПРЕДЕЛЕНИЕ ПЛОТНОСТИ ПОТОКА РАДОНА И ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНОВ 01.04.07 – Физика конденсированного состояния АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук Нальчик 2012 Работа выполнена на кафедре физики конденсированного состояния ГОУ ВПО “Кабардино-Балкарский государственный университет им. Х.М. Бербекова”
Защита состоится «15» февраля 2012 года в 1200 час. на заседании диссертационного совета Д 212.076.02 при Кабардино-Балкарском государственном университете им. Х.М. Бербекова по адресу:360004, г.Нальчик, ул. Чернышевского, 173, зал заседаний совета. С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке КБГУ по адресу: г.Нальчик, ул. Чернышевского, 173, КБГУ, корпус 1. Отзывы на автореферат в 2-х экземплярах, заверенные печатью, направлять ученому секретарю диссертационного совета КБГУ профессору Ахкубекову А.А. по указанному адресу. Автореферат разослан «__» января 2012 года. Ученый секретарь диссертационного совета, доктор физико-математических наук, профессор А.А. АхкубековОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы. Монослой инертного газа на базальной плоскости графита (0001) представляет интерес как двухмерная система с большим разнообразием поверхностных структур и фазовых переходов между ними. Метод молекулярной динамики дает возможность получить для этой системы уравнение состояния, которое удается аппроксимировать ван-дер-ваальсовской зависимостью. Такой подход позволяет выразить критические параметры системы, а именно, температуру, давление и объем через две постоянные Ван-дер-Ваальса. До настоящего времени остается открытым вопрос о корректном учете взаимодействия адсорбированных атомов с подложкой и термостатом. Для решения этой задачи нами развивается подход, связанный с заменой уравнений движения Ньютона на уравнения Ланжевена путем введения в функцию Лагранжа адатомов диссипативной части. При этом взаимодействие адатомов с термостатом учитывается посредством введения сил трения, направленных вдоль и противоположно скорости в случаях подвода и отвода тепла соответственно. Это также позволяет регуляризовать процедуру решения дифференциальных уравнений, избегая разогрева (охлаждения) системы из-за дискретности численных схем интегрирования. Решение задачи эманационно-термического анализа для изучения адсорбционных и транспортных характеристик углеродных материалов, исследование прозрачности нанофильтров и молекулярных сит с проточной методикой, требует прецизионного измерения потока радона (220Rn, 222Rn). Плотность потока радона из почв, грунтов и конструкционных материалов обусловливает концентрацию радона в воздухе лабораторных и жилых помещений, определяя технологическую и экологическую пригодность последних. До настоящего времени методы измерения концентрации радона в воздухе по гамма- и бета- активностям дочерних продуктов его распада (ДПР) носили лишь качественный характер. Они основывались на непрямых измерениях и были подвержены большим систематическим ошибкам. Изменить ситуацию может использование сцинтилляционного детектора с большим кристаллом за счет более полного сбора гамма-квантов в 4π-геометрии. Поэтому актуальна разработка соответствующего экспериментального метода. Цель и задачи диссертационной работы Целью диссертационной работы являются получение термодинамического уравнения состояния монослоев криптона, ксенона и радона на базальной плоскости графита (0001), изучение процессов их объемной и поверхностной конденсации, развитие на их основе методов прецизионных измерений плотностей потоков радона и тепловых нейтронов. Для достижения указанной цели ставились и решались следующие задачи: - методом молекулярной динамики получить уравнение состояния криптона, ксенона и радона на базальной плоскости графита (0001), - изучить процесс объемной и поверхностной конденсации инертных газов в присутствии гравитационного и электрического внешних полей, - разработать и экспериментально реализовать новый метод непрерывного количественного измерения концентрации радона-222 в воздухе по гамма- активности аэрозольных частиц захвативших ДПР радона, - рассчитать эффективность и чувствительность цилиндрических детекторов тепловых нейтронов и связать темп их счета с плотностью потока нейтронов, - установить теоретическую связь между потоком быстрых нейтронов и частотой регистрации тепловых нейтронов детектором, окруженным твердотельным (Pb, Bi, U) генератором вторичных нейтронов. Научная новизна полученных результатов:
Практическая значимость результатов работы Предлагаемая реализация метода молекулярной динамики используется для моделирования формирования нанокластеров в объеме и на поверхности раздела фаз. Результаты по адсорбции инертных газов на базальной плоскости поверхности графита (0001) и образованию сверхрешеток могут быть использованы в технологиях с применением графенов. Развитый в работе метод непрерывного измерения концентрации атомов радона в воздухе, основанный на захвате ДПР радона аэрозольными частицами, в отличие от существующих, может быть использован в условиях высокой влажности и запыленности. Результаты по прецизионному измерению плотности потока нейтронов используются в низкофоновых исследованиях, а также рекомендуется использовать в ядерной геофизике для идентификации радоновых выбросов и в ядерной энергетике для диагностики состояния реакторов. Основные положения, выносимые на защиту:
Личный вклад автора. Автором лично выполнены все расчеты, представленные в работе. Разработаны программы для моделируемых задач и обработки результатов спектрометрических измерений. Автор принял участие в проведении экспериментов. Научный руководитель поставил задачи исследований, принял участие в обсуждении результатов. Апробация результатов. Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях:
Публикации: По теме диссертации опубликовано 8 работ, 2 из них – в рецензируемых журналах, рекомендованных ВАК. Объем и структура диссертации. Диссертационная работа изложена на 105 страницах машинописного текста, содержит 49 рисунков и 5 таблиц. Состоит из введения, четырех глав и списка литературы из 99 наименований. ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во введении дается обоснование актуальности темы, сформулированы цель и задачи диссертационной работы, определена научная и практическая ценность результатов. Первая глава посвящена обзору работ по исследованию адсорбции инертных газов поверхностями углеродных материалов, экспериментальным методам измерения потоков радона и тепловых нейтронов. В этой же главе излагается метод молекулярной динамики, используемый далее для изучения конденсации инертных газов и построения их уравнения состояния на поверхности графита. Рассматривается метод эманационно-термического анализа, основанного на измерении активности радона и его ДПР, применительно к изучению адсорбции и диффузии атомов и молекул в углеродных материалах. Во второй главе, методом молекулярной динамики, изучается термодинамическая система, представляющая собой атомы инертного газа адсорбированного на поверхности графита. Развивается подход, основанный на использовании уравнений Ланжевена для учета взаимодействия системы адсорбированных атомов с подложкой. Система уравнений Ньютона, описывающая классическую динамику адатомов, заменяется на систему уравнений Ланжевена  , (1)где m – масса адатома, ri и vi – координаты и скорости i-той частицы, U – включает в себя как взаимодействие адатомов между собой, так и их взаимодействие с подложкой и внешними полями, γ-управляющий параметр, имеющий смысл коэффициента трения и обеспечивающий подвод и отвод тепла, а также регуляризацию разностных схем интегрирования. Закон изменения внутренней энергии системы представим в виде  , (2)где скорость отвода (подвода) тепла от системы определяется функцией:  . (3)Выражение (3), в случае отвода тепла  известно как диссипативная функция. Уравнение состояния неидеального газа определяется на основе выражения  , (4)где D - размерность системы, а вириал силы определяется соотношением  . (5)Уравнение состояния получено на основе использования двухчастичной корреляционной функции  : , (6)где  -удельный объем,  - парный потенциал Леннард-Джонса , (7) - глубина потенциальной ямы. В случае криптона  , параметр  Å определяет расстояние, на котором потенциалы притяжения и отталкивания равны между собой. Поверхность (0001) графита и система координат показаны на рисунке 1, где базисные вектора имеют вид  ,  , (8) Å. Соответствующие базисные вектора обратной решетки равны ,  , (9)где  .  Рис.1. Выбор базисных векторов для сверхрешетки  на поверхности подложки (0001) графита.На расстоянии z над базальной плоскостью графита периодический потенциал подложки можно записать в виде разложения по двумерным векторам обратной решетки:  , (10)где  ,  – вектор обратной решетки графита.Для сверхрешетки  базисные вектора определяются координатами: и  , где  Å. Соответствующие базисные вектора обратной решетки равны  и  , где  .Коэффициенты  в (10) быстро спадают с увеличением модуля  и в сумме можно ограничиться ближайшими к началу координат шестью векторами, что приводит к следующему двумерному потенциалу: . (11)Моделирование состоит из следующих этапов. Первоначально адатомы равномерно размещаются на подложке. Размеры допустимой прямоугольной области Lx и Ly должны согласовываться с потенциальным рельефом подложки, чтобы избежать скачок потенциала при реализации периодических граничных условий. Число адатомов и площадь подложки определяют плотность в системе  и объем, приходящийся на одну частицы в системе,  . Начальные скорости задаются из соотношения  , их направления распределены изотропно. Температура  не является термодинамической температурой системы  . Предварительно, переходом в новую систему координат исключаются поступательное и вращательное движения системы как целого. Это соответствует переходу в систему центра масс, в которой полные импульс и момент количества движения обращаются в ноль. Для определения температуры необходимо привести систему к состоянию термодинамического равновесия и определить кинетическую энергию, приходящуюся на одну частицу. Давление в двумерном случае в системе можно найти, подсчитав переносимый частицами импульс за единицу времени через определенный контур. Полученное в результате моделирования уравнение состояния газа аппроксимируется уравнением типа Ван-дер-Ваальса:  , (12)где давление измеряется в единицах  ,  – характерный размер длины, в нашем случае равный 1 Å. Параметры  и  определяются фитированием данных моделирования по уравнению (12), что дает значения  Å4 и  Å2. Соответствующая критическая температура монослоя криптона определяются через постоянные и и равна 48,50,5 K. Численное интегрирование уравнений движения адатомов основывалось на алгоритмах Верле и Рунге-Кутта четвертого порядка. На рис. 2 представлено радиальное распределение атомов криптона на базальной плоскости (0001) поверхности графита полученная в результате моделирования методом МД при температуре 65 К и его аппроксимация в приближении разреженного газ  . На основании использования соотношения (12) и радиальной функции распределения построенной при одной и той же температуре для различных значений удельного объема, получено уравнение состояния криптона на поверхности графита представленное на рисунке 3.  Рис. 2. Радиальная функция распределения физадсорбированного слоя криптона на поверхности графита при удельном объеме  =44 Å2, Т=65 К и константой взаимодействия с подложкой  . 1 – результаты численного моделирования, 2 – первое приближение разложения по степеням плотности.  Рис. 3. График уравнения состояния криптона на графите при Т=100 К, полученное с помощью радиальной функции распределения. 1 – результаты численного моделирования, 2 – результат фитирования с помощью уравнения Ван-дер-Ваальса. Зависимость внутренней энергии от температуры, полученная в результате компьютерного эксперимента методом МД (калорическое уравнение состояния системы) показана на рисунке 4. Соразмерная с подложкой фаза  возникает в широком интервале температур Т=10-48 K при амплитуде потенциала взаимодействия адатомов с подложкой  =19 К.  Рис. 4. Температурная зависимость внутренней энергии монослоя криптона на поверхности графита при υ=28,55 Å2 и константе взаимодействия адатомов с подложкой . В последнем разделе главы исследуется влияние внешнего электрического поля на уравнение состояния инертного газа, за счет индуцированного диполь-дипольного взаимодействия между атомами. При этом рассматривается вопрос о формировании и устойчивости границы раздела между жидкой и газообразной фазами в случае учета поля гравитации. Во внешнем электрическом поле с напряженностью E0, атомы инертных газов поляризуются, приобретая дипольный момент  пропорциональный его напряженности  . Сила диполь-дипольного взаимодействия между двумя атомами имеет вид (13)Эта сила обусловливает изменение вириала (5) на величину  . (14)На рисунке 5 показана конфигурация, полученная в результате эволюции пространственного распределения атомов инертного газа, поляризованных внешним электрическим полем, направленным противоположено гравитационному.  Рис.5. Результат моделирования границы раздела при конденсации атомов криптона на гладкой поверхности во внешних вертикально направленных электрическом и гравитационном полях при температуре T=120 К. Время моделирования τ=13 отн. ед. Наличие диполь-дипольного взаимодействия приводит к эффекту выстраивания атомов вдоль силовых линий электрического поля. В третьей главе представлен новый метод определения концентрации атомов радона, основанный на измерении гамма-активности конденсационных и диспергационных аэрозольных частиц, осаждаемых на фильтре. Концентрация атомов радона в закрытых помещениях зависит от скорости его поступления и периода полураспада (T1/2=3.8 дня). Система уравнений, определяющая количество атомов ДПР радона, абсорбирующихся на фильтре, с учетом малого периода полураспада  имеет вид:  (15)где  , , - число атомов висмута-214, свинца-214 и полония-218 на фильтре,  - скорость поступления на фильтр атомов полония  ,  - равновесная объемная концентрация атомов полония,  - объемная скорость поступления атомов радона, – объемная скорость прокачки. Аналогично определены скорости  и  для атомов свинца и висмута. Из стационарного решения системы уравнений (15), следует выражение для объемной скорости поступления радона: (16)где активность фильтра  , V- объем прокачиваемого воздуха. Плотность потока  радона связана с объемной скоростью его поступления соотношением , где V0 – объем помещения, в котором измеряется концентрация радона, S –активная к радоновыделению площадь. Схема предлагаемой установки для измерения концентрации радона в воздухе изображена на рисунке 6. Рис.6. Схема установки для мониторинга Радона-222. 1- NaI(Tl) (200×200 мм2) кристалл с колодцем диаметром 75 мм и глубиной 150 мм; 2- аэрозольный фильтр АФА РСП-20; 3-насос; 4- защита из меди толщиной 3 мм и свинца 50 мм; 5- фотоэлектронные умножители; 6 - гофрированный трубопровод для прокачки воздуха. Результат работы установки в замкнутом непроветриваемом подвальном помещении объемом 250 м3 с естественным поступлением радона, показан на рисунке 7.  Рис.7. Изменение активности фильтра при прокачке через него воздуха содержащего аэрозольные частицы, адсорбировавшие ДПР радона. После включения установки гамма-активность фильтра выходит на равновесное значение за время порядка периода полураспада Pb-214 (T1/2=27 мин.) и Bi-214 (T1/2=19.7 мин.). В этом эксперименте объем прокаченного за 26 часов воздуха составил 8 м3. Экспоненциальный спад на рисунке 7 связан с прекращением прокачки в момент времени, показанный пунктирной линией. Гамма-спектр ДПР радона, измеренный в ходе эксперимента, показан на рисунке 8.  Рис.8. Гамма-спектр ДПР радона-222 осажденных на фильтре аэрозолей при прокачке воздуха. Пунктирная кривая – гамма-фон в отсутствии прокачки. Пики 1 - 352 кэВ (214Pb), 2 - 609 кэВ (214Bi), 3 - 1400 кэВ (214Bi), 4 - 1764 кэВ (214Bi). Скорость прокачки подбиралась из условия обеспечения достаточного превышения активности фильтра над гамма-фоном, а также обеспечения постоянной прозрачности фильтра в течении измерений. Основными факторами, определяющими систематическую погрешность метода являются непостоянство скорости прокачки, неполный сбор аэрозольных частиц на фильтре и конечная вероятность выхода гамма-квантов за пределы детектирующего объема. Большой кристалл NaI(Tl) с 15-ти сантиметровым колодцем, обеспечивающим 4π-геометриию сбора, позволило снизить систематическую погрешность метода до 15-20%. В четвертой главе устанавливается связь между плотностью потока тепловых нейтронов и темпом счета детекторов, содержащих ядра резонансных захватчиков нейтронов. Для детекторов цилиндрической формы вычисляется эффективность и чувствительность по отношению к регистрации тепловых нейтронов. Под эффективностью понимается доля регистрируемых частиц от числа падающих на детектор. С увеличением концентрации рабочего изотопа в детекторе линейный рост эффективности регистрации прекращается, выходя на насыщение. При этом увеличение количества рабочего вещества не приводит к существенному росту темпа частоты регистрации, из-за перекрытия поглощающих поперечников резонансных ядер мишени. Чувствительность детектора  определяется как темп счёта R, при единичной плотности  и имеет размерность площади .В односкоростном приближении количество нейтронов регистрируемых в единицу времени цилиндрическим детектором, равно  , (17)гдe  - наиболее вероятная скорость в максвелловском распределении при комнатной температуре (Т=293.4 К) равная  см/с,  - единичный вектор вдоль скорости нейтрона,  - длина отрезка, отсекаемого внутри счетчика лучом вдоль скорости,  - концентрация нейтронов,  - концентрация ядер рабочего изотопа,  - внешняя нормаль к поверхности, dS – элемент площади боковой поверхности. Чувствительность и эффективность детектора связаны между собой соотношением  . Для цилиндрического детектора диаметром a и концентрацией рабочего вещества соответствующего длине поглощения λ, получена следующая аппроксимация для эффективности  , (18)где, параметр  ,  и  . Для случая, когда детектор представляет собой газонаполненный пропорциональный счетчик, значения эффективности и чувствительности приведены в таблице 1.Таблица 1. Характеристики газонаполненных пропорциональных счетчиков тепловых нейтронов
Для измерения плотностей потоков быстрых и высокоэнергетичных нейтронов, предложена модель, позволяющая использовать детекторы тепловых нейтронов рассмотренные выше. Данная модель связывает темп счета детектора тепловых нейтронов с интенсивностью потока быстрых нейтронов, падающих на нейтронный монитор типа НМ-64 (см. рис. 9а). Каждая секция такого монитора представляет собой цилиндрический детектор тепловых нейтронов, помещенный в полиэтиленовый пенал и окруженный локальным генератором, изготовленным из тяжелого металла (Pb,Bi,U) толщиной порядка длины ядерного взаимодействия. Генератор окружен полиэтиленовым замедлителем-рефлектором. Пример моделирования методом Монте-Карло процесса прохождения нейтронов через монитор приведен на рисунке 9б. а)  б) Рис.9. Секция нейтронного монитора. а) - схема монитора, б) результат моделирования прохождения нейтронов с начальной энергией 20 МэВ через монитор. 1 – цилиндрический детектор нейтронов, 2 – полиэтиленовый пенал толщиной 2.5 см, 3 – локальный генератор, набранный из свинцовых колец толщиной 5 см, 4 – внешний полиэтиленовый замедлитель-рефлектор толщиной 10 см. На основании результатов моделирования нами вводится предположение, что внутри монитора устанавливается однородное и изотропное распределение тепловых нейтронов. Это позволяет записать уравнение баланса между генерируемыми и замедленными нейтронами, а также нейтронами, поглощаемыми в мониторе и покидающими его через боковую поверхность. Для нейтронного монитора, состоящего из k секций, получается темп счета на один детектор равный  , (19)где J(E) – дифференциальная интенсивность падающих на монитор нейтронов,  - количество генерируемых и замедленных нейтронов, приходящихся на один падающий нейтрон с энергией E;  и  - толщины свинцового генератора и полиэтиленового замедлителя-рефлектора соответственно; L, H и b длина, высота и ширина секции,  и  суммарное на одну секцию сечение поглощения нейтронов в свинце и полиэтилене соответственно;  - коэффициент отражения тепловых нейтронов от замедлителя-рефлектора, S0 – чувствительность счетчика. Значения альбедо  и функции кратности получаются на основании компьютерного моделирования. Средняя по спектру кратность генерации вторичных нейтронов в конструктиве монитора вычислялась по формуле (20)Экспериментальная проверка модели проводилась для нейтронной компоненты космических лучей и борного счетчика тепловых нейтронов СНМ-15.  Рис. 10.Результаты измерения темпа счета счетчика СНМ-15. 1 - до и 2 - после размещения в свинцовом конструктиве нейтронного монитора НМ-64. На первом этапе измерение проводилось вне монитора, а на втором этапе внутри него. При этом темп счета тепловых нейтронов возрос в 1.7 раз (см. рис.10). Этот результат согласуется с моделью при средней по спектру кратности генерации вторичных нейтронов равной  .Основные выводы по работе
Основное содержание диссертации опубликовано в работах:
|
Добавить документ в свой блог или на сайт
Похожие:
 | Основная образовательная программа магистратуры (далее магистерская... Общая характеристика магистерской программы «Физика конденсированного состояния» по направлению подготовки 03. 04. 02 «Физика» |  | Рабочая программа учебной дисциплины Федерального Государственного образовательного стандарта высшего профессионального образования (фгос впо) третьего поколения по направлению... |
| Программа вступительных экзаменов в аспирантуру Укрупненная группа... ... | | Рабочая программа дисциплины Компьютерные технологии в науке и производстве... Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования |
| Магнитные нанокомпозиты и полупроводниковые структуры вблизи перехода... Современная литература: [Регистрация] [Найти] [Рейтинги] [Обсуждения] [Новинки] [Помощь] Оставить комментарий | | Тема: Ионная химическая связь Сформировать представление об идеале прочности энергетического уровня на примере строения атомов инертных газов |
| Программа вступительного экзамена в аспирантуру по специальности... Программа предназначена для поступающих в аспирантуру кафедры | | Урок «Обобщение по теме «Металлы» Физика конденсированного состояния по физико-математическим наукам, утвержденной приказом Министерства образования и науки РФ №274... |
| Рабочая программа дисциплины «история и философия науки» Физика конденсированного состояния, утвержденной приказом Министерства образования и науки РФ №274 от 08. 10. 2007 г., и учебным... | | Рабочая программа учебной дисциплины «аморфные и микрокристаллические материалы» «Основы научных исследований», «Физика и химия конденсированного состояния/Теория электронного строения твердых тел», «Материаловедение... |
| Радиационная стойкость системы вторичного электропитания космического... Физика конденсированного состояния по физико-математическим наукам, утвержденной приказом Министерства образования и науки РФ №274... | | Покоев Александр Владимирович, профессор, доктор физико-математических наук рабочая программа Физика конденсированного состояния по физико-математическим наукам, утвержденной приказом Министерства образования и науки РФ №274... |
| Конспект лекций по дисциплине «Прикладная гравиметрия» Тема: Расчет поверхностной плотности теплового потока из недр Земли для стационарных источников | | Экзаменационные вопросы по курсу «Моделирование бизнес-процесссов»... Определение процесса в соответствии со стандартами iso 9000: 2000. Различные подходы к определению бизнес-процесса |
| Chromium Cr химический элемент VI группы Московская сельскохозяйственная... Менделеева. Образует четыре стабильных изотопа: Cr50 (4,31%), Cr52 (83,76%), Cr(9,55%), Сr(2,38%). Важнейший искусственно радиоактивный... | | Методические указания для выполнения практической работы №1. Конспекты... Тема: Расчет поверхностной плотности теплового потока из недр Земли для стационарных источников |
