Исследование процессов взаимодействия элементарных возбуждений при интенсивном фемтосекундном возбуждении диэлектрических кристаллов в области фундаментального поглощения Введение Взаимодействие электронных возбуждений широко изучалось в полупроводниках для монокристаллов, квантовых ям и квантовых точек. В диэлектриках экситон-экситонное взаимодействие изучено хуже. В этих системах экситонный радиус намного меньше (экситоны являются экситонами френкелевского типа) и для обнаружения взаимодействия нужны очень высокие концентрации экситонов. В последнее время, однако, новые источники, в частности, лазеры на свободных электронах и плазменные рентгеновские лазеры, а также лазерные системы, в которых реализована генерация гармоник высокого порядка, расширили доступность ультракоротких и интенсивных лазерных импульсов в области вакуумного ультрафиолета. Это дало возможность создавать электронные возбуждения большой плотности в диэлектриках с широкой запрещенной зоной за времена короче длительности большинства процессов релаксации. Пространственно еи временное распределение интенсивности излучения в лазерном пучке дало возможность изучить высокие уровни возбуждения вещества в предельных но хорошо контролируемых экспериментальных условиях.
В настоящее время общепризнанным является то, что взаимодействие электронных возбуждений является основным фактором, ответственным за непропорциональный выход сцинтилляторов, что в свою очередь является одним из основных ограничений энергетического разрешения сцинтилляторов (см., например, [19,20]). До настоящего времени для исследования соответствующих явлений применяются высокоэнергетические фотоны и пучки частиц, что препятствует детальному пониманию взаимодействия возбуждений из-за разнообразия возникающих релаксационных процессов [20].
В данный отчет включены результаты экспериментальных и теоретических исследований элементарных процессов взаимодействия френкелевских экситонов, создаваемых в сцинтилляторе CdWO4 с помощью коротких и интенсивных ВУФ импульсов, создаваемых в системе генерации высоких гармоник после прохождения импульса титан-сапфирового лазера в благородных газах. В результате предложен метод определения микроскопических параметров взаимодействия автолокализованных экситонов (АЛЭ) в широкозонных материалах в условиях неоднородного возбуждения. Показано, что кинетика затухания люминесценции является прямым и чувствительным индикатором экситон-экситонного взаимодействия при высоких уровнях возбуждения.
Исследуемая система Вольфрамат кадмия широко используется в качестве сцинтилляционного материала в компьютерной томографии и промышленной дефектоскопии благодаря высокой радиационной стойкости и интенсивной собственной люминесценции при комнатной температуре [21]. Люминесценция имеет максимум в районе 500 нм и связывается с излучательным распадом автолокализованного молекулярного экситона френкелевского типа, локализованного на оксианионном комплексе [22]. Основная компонента затухания триплетного АЛЭ при комнатной температуре имеет время затухания 15 мкс [23], но при различных условиях возбуждения наблюдаются и более короткие компоненты затухания, со временами 1.1 [24], 2 [25], и 5 мкс [26]. Наблюдаемая разница в кинетиках затухания может быть объяснена различной плотностью электронных возбуждений, создаваемых рентгеновскими или гамма-квантами различных энергий, которые используются для изучения сцинтилляционного выхода. Таким образом, выбору вольфрамата кадмия в качестве объекта для данного исследования способствовал малый радиус автолокализованного экситона, длительное затухание люминесценции и экспериментальные свидетельства роли плотностных эффектов в этом веществе.
Экспериментальные результаты Экспериментальные данные [27, 28] были получены с участием группы исполнителя на лазерной установке PLFA в Сакле, Франция. Эта установка позволяет генерировать ВУФ-импульсы и фокусировать их на образце с интенсивностями до 2x1010 Вт/см2, что приводит к возникновению в образце электронно-дырочных пар с максимальной концентрацией вплоть до 2.5x1020 см-3. Лазерная система на титан-сапфировом лазере с усилителями вырабатывает импульсы длительностью 35 фс на длине волны 800 нм с энергией в импульсе до 12 мДж при частоте повторения 1 кГц. В первой вакуумной камере пучок фокусируется в газовой ячейке с потоком ксенона при давлении от 3 до 4 мбар. Нелинейное взаимодействие интенсивного инфракрасного пучка с атомами ксенона приводит к генерации когерентного ВУФ излучения, состоящего из нечетных гармоник основной частоты, причем номера гармоник достигают значений 21-23. Лазерные импульсы длительностью 35 фс генерируют ВУФ импульсы с ожидаемой длительностью в 10-15 фс [30]. В следующих двух вакуумных камерах коллинеарные ВУФ и оставшийся инфракрасный пучки разделяются с помощью кварцевой пластинки и алюминиевой фольги толщиной 100 нм, и ВУФ пучок фокусируется на образце с помощью платинового зеркала. ВУФ-излучение состоит в основном из четырех гармоник с номерами от 15 до 21, то есть из фотонов с энергией от 23 до 32 эВ. Число ВУФ фотонов на импульс оценивается равным 5x107 в соответствием в ожидаемой эффективностью преобразования, равной 10-5 [31]. Падающий поток фотонов меняется на два порядка величины путем смещения образца вдоль оси пучка, за счет чего изменяется поперечный размер пучка, а не число ВУФ фотонов в импульсе. Спектры люминесценции регистрируются с помощью ПЗС камеры. Кинетика затухания на выбранной длине волны изучалась с помощью быстрого фотоумножителя методом разрешенного во времени однофотонного счета с разрешением в 100 пс.
Экспериментальные результаты ясно показывают на зависимость люминесцентных свойств CdWO4 от плотности возбуждения (Рис. 1). Кривые затухания при высоких интенсивностях существенно отклоняются от экспоненциального закона. Затухание в на малых временах оказывается быстрым, после чего скорость затухания плавно уменьшается, и характерное мгновенное время затухания приближается к наблюдаемому при оптическом возбуждении значению в 15 мкс [23]. Наряду с боле быстрым затуханием при высоких плотностях возбуждения снижается интегральное свечение АЛЭ (см. вставку на Рис. 1), в то время как форма спектральной линии свечения остается неизменной. Это уменьшение стационарной люминесценции полностью коррелирует с изменением интеграла кривых затухания за первые 60 мкс (см. ниже, Рис. 3б). Эти данные указывают на существование безызлучательных процессов рекомбинации, эффективность которых зависит от плотности возбуждения и которые конкурируют с излычательными – люминесцентными – переходами.
Рисунок 2.1 – Нормированные кривые затухания люминесценции CdWO4, зарегистрированные при возбуждении ВУФ фотонами с одинаковым числом фотонов в импульсе, но различной плотностью излучения (кружочки). Кривая (2) соответствует расположению образца в фокальной плоскости с наибольшей плотностью возбуждения (диаметр пятна 10 мкм), кривая (1) соответствует плотности в 64 раза меньшей (диаметр пятна 80 мкм). Сплошные линии показывают подгонку с использованием предложенной модели. На вставке показаны спектры люминесценции, зарегистрированные при наименьшей (кривая 1) и наибольшей (кривая 2) плотности возбуждения, а также спектр наведенного поглощения (кривая 3) [23].
|